[發明專利]一種高催化活性g-C3N4的制備方法和用途

有效

• 申請號: 201611107044.X
• 申請日: 2016-12-06
• 公開（公告）號: CN106732721B
• 公開（公告）日: 2019-05-31
• 發明（設計）人: 洪遠志;施偉東;李長生;方振遠
• 申請（專利權）人: 江蘇大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/08;B01J37/10;C01B3/04
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本發明屬于納米材料合成技術領域，利用簡單的水熱反應和熱聚合法兩步合成一種高效率非金屬半導體碳化氮光催化劑，可用于可見光下分解水產氫氣。通過調控水熱反應過程中不同鹽酸的量，經簡單的水熱反應和熱聚合兩步法制備出高催化活性的g?C₃N₄催化劑。分別考察它們以相同催化劑量(20mg)條件，在可見光照射下光催化分解水產氫的活性。光催化結果顯示：兩步合成的g?C₃N₄相比于常規熱聚合法合成的g?C₃N₄，能夠有效提升光催化分解水產氫的活性。

技術領域

本發明屬于納米材料合成技術領域，利用簡單的水熱反應和熱聚合法兩步合成一種高效率非金屬半導體碳化氮光催化劑，可用于可見光下分解水產氫氣。

背景技術

21世紀以來，隨著石油、煤炭等非可再生能源的濫用，不僅使得我們所面臨的能源危機日益嚴峻，同時也使得人類所居住的環境污染問題越來越嚴重。當前開發和利用取之不盡用之不竭的太陽能是解決目前危機的重要途徑之一。近些年來，以太陽光源為驅動的光催化分解水制氫技術因具有清潔、節能、無污染物、可持續等優點，已被普遍認為是解決當前能源危機和環境污染問題的理想途徑。光催化分解水就是以光催化劑為載體，采用光源為直接驅動力，利用太陽光照射來達到分解水分子而產生氫氣的目的。但是，我們知道在太陽光譜中,紫外光僅占5％，而可見光的比例卻高達43％，使得傳統的二氧化鈦為首的紫外光響應的催化劑無法有效的利用和轉換太陽能。因此，當前開發出可實際應用的可見光響應的半導體光催化劑是光催化分解水技術領域的熱點問題。

最近幾年，一種新型的類石墨相非金屬半導體碳化氮(g-C₃N₄)由于其優異的物理、化學和光電等性質逐漸引起了研究者們的關注。自2009年福州大學王心晨教授等人首次報道了g-C₃N₄分解水制氫以來,掀起了g-C₃N₄在光催化分解水制氫方面的研究熱潮。g-C₃N₄不僅是一種良好的可見光響應非金屬半導體，同時其實驗室制備方法簡易，只需一步快速的熱聚合法合成。雖然，g-C₃N₄在光催化分解水制氫方面的研究已經被大量報道，但是常規熱聚合法合成的g-C₃N₄光催化分解產氫活性并不高，且可見光利用效率并不理想。這主要是因其光生電子空穴對的快速復合導致。近些年來，直接修飾其合成所需的前體(如三聚氰胺)是一種有效的策略去改善g-C₃N₄的光催化性能，因為這能夠有效地提高光生載流子的分離，進而增強其光催化分解水制氫活性。

發明內容

本發明的目的在于提供一種高催化活性g-C₃N₄的合成方法，該方法以三聚氰胺和鹽酸原料，先水熱反應得到修飾的前體，然后再將合成的前體通過熱聚合法合成高催化活性的g-C₃N₄催化劑。

本發明提供的一種高催化活性g-C₃N₄的制備方法，其特征在于包括以下步驟：

步驟1：將不同體積的市售鹽酸稀釋到一定體積的蒸餾水中，得到鹽酸溶液A。所述的鹽酸與蒸餾水體積比為0.5-2.5：30，質量分數為37％。

步驟2：分別稱取一定量的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中，攪拌反應后，轉移到聚四氟乙烯內襯的水熱反應釜中，水熱反應，等冷卻到室溫后，用蒸餾水洗滌、干燥，得到前體A¹。

所述的三聚氰胺質量與鹽酸的體積比為2.0g：0.5-2.5mL；攪拌反應時間為30min；水熱反應溫度為180℃，水熱反應時間為24h。