[發明專利]一種氧化錳負載氧化鈰催化劑及制備和應用

有效

• 申請號: 201611028968.0
• 申請日: 2016-11-22
• 公開（公告）號: CN106693954B
• 公開（公告）日: 2019-12-03
• 發明（設計）人: 何丹農;楊玲;高振源;趙昆峰;蔡婷;袁靜;張濤;金彩虹
• 申請（專利權）人: 上海納米技術及應用國家工程研究中心有限公司
• 主分類號: B01J23/34
• 分類號: B01J23/34;B01D53/86;B01D53/56
• 代理公司: 31121 上海東方易知識產權事務所
• 代理人: 唐莉莎<國際申請>=<國際公布>=<進入

本發明公開了一種氧化錳負載氧化鈰催化劑及制備和應用，以氧化錳作為載體，負載氧化鈰，通過分步沉淀法制備得到，硝酸錳溶液溶解于去離子水中，室溫下邊攪拌邊滴加碳酸銨水溶液，繼續攪拌1?3小時后過濾，將所得固體干燥焙燒得到黑色氧化錳MnOx；將硝酸鈰前驅體溶解于去離子水中，得到鈰溶液，氧化錳放入鈰溶液中，邊攪拌邊滴加碳酸銨水溶液，繼續攪拌1?3小時后過濾，將所得固體干燥焙燒得到氧化錳負載氧化鈰催化劑，其中鈰與錳的摩爾比為0?1.0:1。將其用于一氧化氮的選擇性催化還原，175℃時一氧化氮轉化率可達到73%，并且制備催化劑的原料易得，工藝簡單，成本較低，易實現工業化生產。

技術領域

本發明涉及一種氧化錳負載氧化鈰催化劑及制備，適用于環境污染物一氧化氮的選擇性催化還原，在環境凈化領域具有應用前景。

背景技術

氮氧化物（NOx）是大氣環境中的主要污染物之一，選擇性催化還原（SCR）技術是脫除排放煙氣中NOx的有效方法之一。從國內外SCR技術的研究現狀來看，應用最廣的工業化技術是以NH₃為還原劑，V為主活性組分，TiO₂為載體的催化劑，反應溫度為350 ℃以上時脫除NOx。該催化劑的主要優點表現在高活性和高抗硫性能，但是操作溫度較高，因而只能將SCR反應器布置于省煤器和除塵器之間，該工藝段的煙氣中含有高濃度的灰塵，灰塵中的堿金屬、砷和汞等物質會對催化劑產生很強的侵蝕和毒化作用，影響其壽命。

基于上述原因，研究和開發在低溫條件下具有活性的SCR催化劑具有重要的經濟和實際意義，低溫SCR反應器可直接配置于除塵和脫硫裝置之后，很大程度上減少了灰塵和硫對催化劑的毒化。研究發現，氧化鋁負載貴金屬的催化劑具有良好的低溫活性，反應溫度可在225℃下進行，但是催化劑的成本較高。目前對低溫SCR催化劑活性組分研究較多的是錳及其金屬氧化物催化劑，原因在于錳元素的可變價態較多，電子得失比較同意，有利于氧化還原反應的發生，并且錳氧化物晶體結構中含較多的晶格氧，可使吸附的一氧化氮有效還原，而且錳氧化物種類較多，在反應時不同價態錳氧化物可以相互轉化，同樣有利于氧化還原反應的進行。

通常氧化錳是作為活性組分的形式負載在不同的載體上考察其性能，而本發明中，是將氧化錳既作為活性組分，又作為載體負載氧化鈰，得到氧化錳負載氧化鈰催化劑，并考察其對一氧化氮選擇性催化還原反應的性能。

發明內容

本發明目的是為了克服現有技術的不足，提供了一種氧化錳負載氧化鈰催化劑及制備和應用。

一種氧化錳負載氧化鈰催化劑的制備方法，其特征在于，該催化劑是以氧化錳作為載體，負載氧化鈰，通過分步沉淀法制備得到，其具體步驟如下：

稱取35.8克50 wt%硝酸錳溶液溶解于400毫升去離子水中，室溫下邊攪拌邊滴加60毫升2.0摩爾/升的碳酸銨水溶液，繼續攪拌1-3小時后過濾，將所得固體放入60-80℃烘箱中干燥12小時，然后在400-600℃馬弗爐中焙燒3-5小時，得到黑色氧化錳MnOx；

將硝酸鈰前驅體溶解于50毫升去離子水中，得到鈰溶液，再稱取1.0克氧化錳放入鈰溶液中，邊攪拌邊滴加5.0毫升碳酸銨水溶液，繼續攪拌1-3小時后過濾，將所得固體放入60-80℃烘箱中干燥12小時，然后在400-600℃焙燒3-5小時，得到氧化錳負載氧化鈰催化劑，其中鈰與錳的摩爾比為0-1.0 : 1。

一種由上述所述方法制備得到的氧化錳負載氧化鈰催化劑。

一種氧化錳負載氧化鈰催化劑在環境污染物一氧化氮的選擇性催化還原的應用，其特征在于具體反應條件如下：反應溫度20-400℃，氣體總流量500 mL/min，反應氣組成為100-500 ppm一氧化氮，100-500 ppm氨氣，3-10%氧氣，其余為氮氣。