[發(fā)明專利]介孔碳-氧化硅負(fù)載納米MoO3與納米金屬顆粒的復(fù)合材料的制備方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201610761224.3
• 申請(qǐng)日: 2016-08-30
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN106391094B
• 公開(kāi)（公告）日: 2018-10-30
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 汪學(xué)廣;黃海根;丁偉中;魯雄剛;尚興付;鄒秀晶;李旭;盛瑤
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 上海大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J29/04
• 分類號(hào): B01J29/04;B01J35/10
• 代理公司: 上海上大專利事務(wù)所(普通合伙) 31205
• 代理人: 顧勇華

本發(fā)明公開(kāi)了一種介孔碳?氧化硅負(fù)載納米MoO₃與納米金屬顆粒的復(fù)合材料的制備方法，能用于芳硝基化合物選擇性氫轉(zhuǎn)移還原的高比表面積介孔MoO₃?Ni(Co,Fe)/NG?C@SBA?15催化劑，本發(fā)明制備方法通過(guò)簡(jiǎn)單的二次浸漬后熱解還原方法制備催化劑，該制備方法工藝設(shè)備簡(jiǎn)單，操作簡(jiǎn)便，能夠制得具有狹窄孔徑分布和高比表面積的介孔MoO₃?Ni(Co,Fe)/NG?C@SBA?15復(fù)合材料，該催化劑對(duì)于工業(yè)上常見(jiàn)的多種芳硝基化合物的選擇性氫轉(zhuǎn)移還原具有高的活性與選擇性。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種復(fù)合材料催化劑的制備方法，特別是涉及一種介孔碳-氧化硅負(fù)載納米納米復(fù)合材料催化劑，應(yīng)用于無(wú)機(jī)納米材料制備技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)

按照國(guó)際純粹和應(yīng)用化學(xué)協(xié)會(huì)（IUPAC）的定義，多孔材料可以根據(jù)它們孔直徑的大小分為三類：孔徑小于2 nm 的材料為微孔材料（microporous materials）；孔徑在 2-50nm 的材料為中孔材料（mesoporous materials）；孔徑大于 50 nm 的材料為大孔材料（macroporous materials）。介孔材料具有極高的比表面積、良好的孔道結(jié)構(gòu)、狹窄的孔徑分布、孔徑大小連續(xù)可調(diào)等特點(diǎn)，使得它在吸附、分離和催化中得到廣泛應(yīng)用。

介孔氧化硅(SiO₂)具有較高的比表面積，容易制備，價(jià)格便宜，而且作為催化劑載體時(shí)，其獨(dú)特的多孔結(jié)構(gòu)也有利于反應(yīng)過(guò)程中的傳質(zhì)和傳熱。鎳,鈷以及鐵的高催化活性及其經(jīng)濟(jì)適用性使得其在各種催化反應(yīng)中得到廣泛的應(yīng)用。作為一種過(guò)渡元素，鉬的添加能夠提高鎳，鈷，鐵等金屬納米顆粒分散度和減小納米顆粒尺寸，從而提高了催化劑的活性與選擇性以及穩(wěn)定性能，碳/氧化硅復(fù)合物在化學(xué)、材料學(xué)、環(huán)境學(xué)等諸多領(lǐng)域有巨大的潛在應(yīng)用前景。

Zhongkui Zhao 等人在 Cobalt-modified molybdenum carbide as anefficient catalyst for chemoselective reduction of aromatic nitro compounds.Green Chemistry（綠色化學(xué)） 2014, 16, 1274-1281. 一文中，通過(guò)在CH₄于H₂混合氣還原將經(jīng)過(guò)鈷修飾的 Mo₂C負(fù)載于活性炭上，制備出的催化劑對(duì)于芳硝基化合物的選擇性氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)具有很高的活性。Chengjun Jiang 等人在Chemoselective TransferHydrogenation of Nitroarenes Catalyzed by Highly Dispersed, Supported NickelNanoparticles. ACS Catalysis, 2015, 5, 4814?4818.一文中，通過(guò)原子層沉積法制備細(xì)小納米顆粒鎳負(fù)載于氧化硅上對(duì)于芳硝基化合物的選擇性氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)具有較高的活性。

文獻(xiàn)報(bào)道的催化劑大多制備過(guò)程較為復(fù)雜，不便操作或者比表面積較小，孔徑分布不集中，不利于反應(yīng)過(guò)程中物質(zhì)在其孔道中的傳遞，同時(shí)作用于芳硝基化合物氫轉(zhuǎn)移的催化速率較慢。因而開(kāi)發(fā)一種操作簡(jiǎn)單，處理方便，反應(yīng)條件溫和，原料易得，成本低廉但是催化活性與選擇性能媲美甚至超過(guò)貴金屬催化劑的非金屬催化劑用于芳硝基化合物氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)制備方法成為亟待解決的技術(shù)問(wèn)題。

發(fā)明內(nèi)容

為了解決現(xiàn)有技術(shù)問(wèn)題，本發(fā)明的目的在于克服已有技術(shù)存在的不足，提供一種介孔碳-氧化硅負(fù)載納米MoO₃與納米金屬顆粒的復(fù)合材料的制備方法，制備一種高比表面積介孔NG-C表示碳物種中含有氮摻雜的石墨型結(jié)構(gòu)碳(MoO₃-Ni(Co, Fe)/NG-C@SBA-15)復(fù)合材料，本發(fā)明制備方法工藝設(shè)備簡(jiǎn)單，操作簡(jiǎn)便，所制備的MoO₃-Ni(Co, Fe)/NG-C@SBA-15復(fù)合材料具有狹窄孔徑分布和高比表面積的介孔，且制備工藝設(shè)備簡(jiǎn)單，操作簡(jiǎn)便、活性高。