[發(fā)明專利]一種同位素脈沖標(biāo)定石墨烯生長速度的方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201610719183.1
• 申請日: 2016-08-24
• 公開（公告）號: CN107782709B
• 公開（公告）日: 2019-11-01
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 劉忠范;彭海琳;孫祿釗;林立
• 申請（專利權(quán)）人: 北京大學(xué)
• 主分類號: G01N21/65
• 分類號: G01N21/65
• 代理公司: 北京紀(jì)凱知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11245
• 代理人: 關(guān)暢

本發(fā)明公開了一種同位素脈沖標(biāo)定石墨烯生長速度的方法。該方法包括：將基底依次進(jìn)行升溫和退火后，在還原性氣體和¹²C碳源氣體中，進(jìn)行石墨烯的生長，生長完畢后降溫切斷氣源，得到石墨烯；其中，所述石墨烯的生長步驟中，以脈沖形式通入¹³C碳源氣體。該方法在不改變原氣流的基礎(chǔ)上引入同位素脈沖，操作簡便，耗費(fèi)同位素氣體少，對石墨烯生長影響小，能低成本準(zhǔn)確地還原石墨烯生長過程，標(biāo)定石墨烯單晶生長速度，間接評定工業(yè)級石墨烯生長的能耗。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于材料領(lǐng)域，涉及一種同位素脈沖標(biāo)定石墨烯生長速度的方法。

背景技術(shù)

石墨烯是一種由碳原子構(gòu)成的sp²雜化的二維材料，具有優(yōu)良的力學(xué)、電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)，被認(rèn)為是下一代電子學(xué)和光電子學(xué)的基礎(chǔ)材料。制備大面積、高質(zhì)量的石墨烯單晶薄膜對其真正應(yīng)用于電子器件十分重要。化學(xué)氣相沉積法(CVD)在各種制備技術(shù)中脫穎而出，尤其以銅箔為基底作為催化劑的CVD石墨烯生長，已經(jīng)成為石墨烯大單晶制備的主流。

通過引入氧預(yù)處理銅箔基底，并降低碳前驅(qū)體的供給，可以實(shí)現(xiàn)厘米級石墨烯單晶的生長。但是，高質(zhì)量的大單晶石墨烯的生長速度通常非常慢(每分鐘幾微米)，這造成的長時(shí)間的高溫生長對能量的消耗巨大。因此，快速可控地生長大單晶石墨烯是業(yè)內(nèi)的挑戰(zhàn)，對生長速度的標(biāo)定也十分必要。

石墨烯在銅箔或銅鎳合金上生長是受到表面催化機(jī)理的控制，碳前驅(qū)體在表面催化裂解形成活性碳物種，然后在基底表面遷移，鍵合形成石墨烯單晶疇區(qū)并不斷長大，拼接成完整的石墨烯薄膜。石墨烯單晶疇區(qū)生長的過程是沿二維方向外延，因此可利用同位素標(biāo)記的生長方法，追蹤石墨烯生長過程，計(jì)算出生長速度。因?yàn)樘嫉耐凰卦淤|(zhì)量不同，其拉曼振動(dòng)模式也會(huì)分開，因此可以容易地在拉曼譜中檢測出同位素碳原子的分布。

然而，以前報(bào)道的同位素標(biāo)記方法依靠普通碳源和同位素標(biāo)記碳源之間的切換，耗費(fèi)昂貴的同位素氣體多，并且切換的過程不可避免地會(huì)對生長過程產(chǎn)生擾動(dòng)，從而影響生長速度標(biāo)定的準(zhǔn)確性。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種同位素脈沖標(biāo)定石墨烯生長速度的方法。

本發(fā)明提供的標(biāo)定石墨烯生長速度的方法，包括如下步驟：

1)將基底依次進(jìn)行升溫和退火后，在還原性氣體和¹²C碳源氣體中，進(jìn)行石墨烯的生長，生長完畢后降溫切斷氣源，得到石墨烯；

其中，所述石墨烯的生長步驟中，以脈沖形式通入¹³C碳源氣體；

在所述步驟1)之后，還包括如下步驟2)：

2)對所得石墨烯中¹³C的空間分布進(jìn)行檢測和統(tǒng)計(jì)，并與脈沖的通入時(shí)間對應(yīng)，得到所述石墨烯的生長速度。

上述方法中，所述¹²C碳源氣體選自甲烷、乙烷、甲醇、乙醇和乙腈中的至少一種；

所述¹³C碳源氣體為¹³C標(biāo)記的所述¹²C碳源氣體；

所述¹³C碳源氣體的流量占所述¹²C碳源氣體和¹³C碳源氣體總流量的5％-50％，具體可為5％、10％、20％、44％或50％；流量的單位可為sccm(standard-state cubiccentimeter per minute)；

通過調(diào)整¹³C碳源氣體的流量占總流量的百分比，即可實(shí)現(xiàn)對所得石墨烯產(chǎn)品中¹³C和¹²C比例的任意調(diào)整；

脈沖持續(xù)的時(shí)間為3s–3min，具體可為6s-8s、15s、40s、60s、90s、120s或180s。