[發明專利]基于N摻雜Ta2O5/碳黑的復合催化劑及其制備方法

有效

• 申請號: 201610563129.2
• 申請日: 2016-07-18
• 公開（公告）號: CN106179448B
• 公開（公告）日: 2018-10-30
• 發明（設計）人: 康鵬;張苗
• 申請（專利權）人: 中國科學院理化技術研究所
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C25B1/02;C25B1/00;C25B11/06
• 代理公司: 北京正理專利代理有限公司 11257
• 代理人: 張文祎;趙曉丹

本發明公開了一種基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑的制備方法，包括如下步驟：向TaCl₅無水乙醇溶液中加入氨水，得白色膠態懸浮物；向白色膠態懸浮物中加入碳黑，劇烈攪拌至混合均勻，得混合液；將混合液加熱蒸發至無液相，得黑色固態物質，干燥后研磨，得黑色粉末；將所述黑色粉末置于氨氣氣氛下，反應后，得到基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑。該方法反應周期短、成本低、設備簡單且操作方便，制備得到的基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑在水相中電催化還原CO₂為合成氣中具有優異的催化性和高的選擇性，同時，催化反應得到和合成氣中CO與H₂的體積比可以達到4:1。

技術領域

本發明涉及催化劑的制備領域，涉及環境與能源領域。更具體地，涉及一種基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑及其制備方法。

背景技術

一氧化碳和氫氣的混合氣(簡稱合成氣)是合成甲醇、二甲醚、乙酸等重要化學品的原料，也是通過工業化生產液體燃料如費托柴油的重要原料。目前制備合成氣的主要來源是天然氣和煤等不可再生資源，是不具有可持續性的。利用電力實現二氧化碳還原生產合成氣，整個生產過程就具有可持續性，使得為獲得燃料和化工生產所需的合成氣提供了一種可持續的途徑。

合成氣中氫氣與一氧化碳的比例需要滿足下游產品的需求。例如，羰基化反應需要合成氣中氫氣與一氧化碳比例是1:1；甲醇合成與費托合成液體燃料需要合成氣中氫氣與一氧化碳比例是2:1。而目前合成氣內氫氣與一氧化碳比率的比例并不容易調節，利用天然氣和煤為合成氣原料時，是通過水煤氣逆變換反應過程實現的。而電化學方法制備的合成氣可以根據操作條件，進行連續調節氫氣與一氧化碳比例，為下游過程提供了便利。

在水相的電催化還原過程中，通常氫氣占支配地位，只有少量的二氧化碳還原為一氧化碳。除銀和金外，絕大多數金屬電極都是產氫氣。從未有利用鉭金屬或含鉭化合物來電化學制備合成氣的報道。

發明內容

本發明的第一個目的在于提供一種基于N(氮)摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑的制備方法，該制備方法反應周期短、成本低、設備簡單且操作方便，通過該方法制備得到的基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑在水相中電催化還原CO₂為合成氣中具有優異的催化性，且對CO₂具有非常專一的高選擇性，得到的合成氣中CO的選擇性高、比例高，催化反應得到和合成氣中CO與H₂的體積比可以達到4:1。

本發明的另一個目的在于提供一種通過上述制備方法制備得到的基于N 摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑。

為達到上述第一個目的，本發明采用下述技術方案：

基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑的制備方法，包括如下步驟：

向TaCl₅無水乙醇溶液中加入氨水，得白色膠態懸浮物；

向白色膠態懸浮物中加入碳黑，劇烈攪拌至混合均勻，得混合液；

將混合液加熱蒸發至無液相，得黑色固態物質，干燥后研磨，得黑色粉末；

將所得黑色粉末置于氨氣氣氛下，反應后，得到基于N摻雜Ta₂O₅/碳黑的復合催化劑。