[發(fā)明專利]一種Fe摻雜的氧化鉭立方體、其制備方法及用途

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201610301091.1
• 申請日: 2016-05-09
• 公開（公告）號: CN105797740B
• 公開（公告）日: 2018-04-24
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 葛廣路;薩蒂婭阿珂瑞穆;張東慧;張曉銳
• 申請（專利權(quán)）人: 國家納米科學中心
• 主分類號: B01J23/847
• 分類號: B01J23/847;C07C1/12;C07C9/04;B01J35/02
• 代理公司: 北京品源專利代理有限公司11332
• 代理人: 鞏克棟,侯瀟瀟

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于催化材料制備領(lǐng)域，涉及一種Fe摻雜的氧化鉭立方體、其制備方法及用途，具體涉及一種Fe摻雜的氧化鉭立方體、其制備方法及作為可見光催化劑的用途。

背景技術(shù)

化石燃料短缺和全球變暖是本世紀面臨的最突出問題，在水溶液中光催化CO₂轉(zhuǎn)化成CH₄是解決這一問題的有效途徑。研究人員在這方面做了很多有益的嘗試，但是發(fā)展一種合成方法制備能夠在太陽光的驅(qū)動下實現(xiàn)CO₂高效轉(zhuǎn)化的催化劑仍然具有很大的挑戰(zhàn)。

Ta-基光催化劑能夠在紫外光的照射下催化CO₂的還原轉(zhuǎn)化，引起人們的極大興趣。通常材料的光催化性質(zhì)受到表面性質(zhì)、顆粒尺寸和晶型的影響。通過元素摻雜的方法可以調(diào)變光催化劑的表面結(jié)構(gòu)和顆粒尺寸，過渡金屬常用于摻雜光催化劑從而調(diào)變催化劑的電子結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)可見光催化轉(zhuǎn)化，但是過渡金屬摻雜的氧化鉭的形貌多為不規(guī)則形貌，研究制備規(guī)則形貌的過渡金屬摻雜的氧化鉭是一個挑戰(zhàn)性的課題。

現(xiàn)有的氧化鉭的制備方法中，通常需要使用表面活性劑和模板才能獲得具有特定形狀的氧化鉭材料，但是模板法通常操作繁瑣并且成本較高，表面活性劑法中催化劑表面殘留的表面活性劑則會影響催化劑的活性。因此，開發(fā)一種規(guī)則的立方體形貌的過渡金屬摻雜的氧化鉭、其制備方法，并研究其催化CO₂轉(zhuǎn)化的性能，在基礎(chǔ)研究和實際應用方面都有深遠意義。

發(fā)明內(nèi)容

針對現(xiàn)有技術(shù)中存在的上述問題，本發(fā)明的目的在于提供一種Fe摻雜的氧化鉭立方體、其制備方法及用途，本發(fā)明的Fe摻雜的氧化鉭立方體的顆粒為亞微米級的立方體，是一種性能優(yōu)良的可見光催化劑；本發(fā)明的方法工藝簡便、成本低、綠色環(huán)保，無需使用表面活性劑，可經(jīng)濟有效地制備得到Fe摻雜的氧化鉭亞微米立方體，具有廣闊的應用前景。

本發(fā)明的目的之一在于提供一種Fe摻雜的氧化鉭立方體，所述Fe摻雜的氧化鉭立方體的顆粒的形狀為立方體。

優(yōu)選地，所述Fe摻雜的氧化鉭立方體的化學組成為FeTa₂O₆。

本發(fā)明中，所述Fe摻雜的氧化鉭立方體的顆粒的粒徑在亞微米級，進一步優(yōu)選為170nm～1μm，例如可為170nm、180nm、200nm、215nm、240nm、260nm、275nm、300nm、320nm、350nm、375nm、400nm、420nm、440nm、460nm、480nm、500nm、515nm、530nm、550nm、580nm、600nm、650nm、675nm、700nm、750nm、800nm、850nm、900nm或1μm等。

本發(fā)明的Fe摻雜的氧化鉭立方體的顆粒的形貌為立方體，顆粒的粒徑在亞微米級別，其是一種性能優(yōu)良的可見光催化劑，催化轉(zhuǎn)化效率為4.9μmol mol^-1h^-1。

本發(fā)明中，F(xiàn)e摻雜的氧化鉭立方體的太陽能催化轉(zhuǎn)化效率的測試方式如下：

將100mgFe摻雜的氧化鉭亞微米立方體可見光催化劑和100ml水加入光反應器中，隨后通入高純度CO₂(≥99.999％)，保持45min。打開氙燈(300W)，用450nm的濾光片過濾后，為該催化反應提供光源，引發(fā)催化反應并開始計時。整個反應體系通冷凝水，溫度保持在15℃。反應進行一定時間后取樣，并根據(jù)氣相色譜的分析結(jié)果，計算CH₄的產(chǎn)率。

為證實產(chǎn)物CH₄來源，在其它條件相同的情況下進行了三個對比試驗：(1)沒有催化劑、(2)黑暗條件和(3)使用N₂代替CO₂，均沒有CH₄產(chǎn)生，說明CH₄的產(chǎn)生是由于FeTa₂O₆在可見光條件下催化CO₂轉(zhuǎn)化得到的。

上述公式中，對于本發(fā)明所述的CO₂到CH₄的催化轉(zhuǎn)化反應，產(chǎn)物物質(zhì)的量指：產(chǎn)生的CH₄的物質(zhì)的量。

第二方面，本發(fā)明提供如第一方面所述的Fe摻雜的氧化鉭立方體的制備方法，其特征在于，所述方法包括以下步驟：

(1)將FeS和TaCl₅分散于乙二醇中，得到溶液A；

(2)將溶液A轉(zhuǎn)入反應釜中，在240～270℃條件下熱處理，得到Fe摻雜的氧化鉭立方體。