[發明專利]一種采用羥胺乙酸為反萃試劑的鈾钚分離工藝

在審

• 申請號: 201610235574.6
• 申請日: 2016-04-15
• 公開（公告）號: CN105779794A
• 公開（公告）日: 2016-07-20
• 發明（設計）人: 肖松濤;劉協春;羅方祥;李麗;楊賀;蘭天
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: C22B60/04
• 分類號: C22B60/04;C22B60/02;G21F9/12
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技術領域

本發明屬于核燃料后處理領域，特別涉及一種采用羥胺乙酸為反萃試劑的鈾钚分離工藝。

背景技術

乏燃料后處理的鈾钚共去污過程通常包括鈾钚共萃取和鈾钚分離兩個關鍵步驟。其中， 鈾钚分離步驟采用還原劑選擇性的將钚還原并反萃進入水相中，從而實現鈾钚分離。在鈾钚 分離的實際工藝中，水相中的硝酸輻解將產生一定量的亞硝酸，由于亞硝酸可以快速將三價 钚氧化到四價，影響反萃的順利進行，因此除了還原劑外，在鈾钚分離過程中還需要加入支 持還原劑以消除亞硝酸的影響。

在鈾钚分離過程中，所采用的還原劑如果是無鹽還原劑，尤其是有機無鹽還原劑，將有 利于降低后處理過程的放射性廢物體積，簡化Purex流程工藝，便于Np走向的控制，顯著提 高后處理的經濟效益。無鹽還原劑的應用代表著乏燃料后處理的重要發展方向。

目前，鈾钚分離工藝中采用的無鹽還原劑體系主要包括U(IV)-肼、羥胺-肼、二甲基羥 胺-單甲基肼等，所采用的一般工藝條件為1BF:1BX:1BS＝4:1:0.5，即濃縮4倍，鈾中除 钚的分離系數，以及钚中除鈾的分離系數均達10⁴。其工作難點在于：鈾钚分離后，鈾液流中 的钚濃度一般比較高，若要求降低其钚濃度，則工藝實現難度將大幅增加。

采用上述無鹽還原劑體系的鈾钚分離工藝仍不同程度的存在一些問題，具體為：1)采用 還原劑+支持還原劑兩種試劑的還原劑體系，工藝相對復雜，經濟性不高；2)U(IV)-肼體系 會產生還原失效問題，且钚中除鈾凈化系數較低；3)羥胺+肼體系不能有效實現鈾钚深度分 離；4)二甲基羥胺+單甲基肼體系屬于雙試劑體系，且其危險性比較高，容易發生爆炸。

發明內容

為解決鈾钚分離工藝中現有無鹽還原劑體系存在的上述問題，本發明提供了一種采用羥 胺乙酸為反萃試劑的鈾钚分離工藝。該工藝包括：

(一)1BX的羥胺乙酸濃度為0.5-0.8mol/L，硝酸濃度為0.2-0.5mol/L；

(二)1BF的鈾濃度為70-95g/L，钚濃度為0.1-3g/L；

(三)1BS的硝酸濃度為0.3-0.6mol/L；

(四)流比1BF:1BX:1BS＝4-8:1:0.5；

(五)反萃級數≥10級，補萃級數≥5級。

所述1BX的羥胺乙酸濃度優選為0.6mol/L。

所述流比優選為1BF:1BX:1BS＝4:1:0.5。

本工藝采用羥胺乙酸作為無鹽還原劑，能將四價钚還原到三價，同時可以快速清除體系 中的干擾組分——亞硝酸，具有還原劑和支持還原劑雙重作用，不需要額外加入支持還原劑。 當四價钚濃度很低時，羥胺乙酸可以與四價钚發生配合反應，把有機相中的钚反萃到水相， 從而提高鈾中除钚的分離系數。羥胺乙酸與四價钚發生還原反應時，其反應速率與硝酸濃度 的關系較小，在較大的硝酸濃度范圍內使用該試劑，對還原四價钚的反應速率影響較小，特 別適合需要高硝酸濃度對高濃度钚的反萃過程使用。與此同時，羥胺乙酸在硝酸體系中分解 產物主要為氣體，殘留在溶液中的含碳有機物的產生量非常小，屬于性能優良的無鹽試劑。

本工藝的重點在于工藝條件的選擇，由于涉及的工藝參數較多，并且現有文獻中也沒有 給出有關工藝條件的選擇方向，在此情況下，考慮到鈾钚分離工藝操作的高放射性和高毒性， 因此本發明的鈾钚分離工藝在工藝條件的選擇上克服了大量的困難，最終才確定了適宜的工 藝條件范圍。

本發明的鈾钚分離工藝具有優良的分離效果，特別適用于其它無鹽還原劑體系難以勝任 的高酸體系，并實現深度鈾钚分離；鈾钚分離后，鈾中钚的濃度可以低于20μg/L，遠優于目 前其它鈾钚分離工藝所能達到的指標；工藝條件范圍內運行穩定性良好；鈾钚分離過程中無 須同時添加支持還原劑，簡化了試劑組成，減少了試劑的使用量，提高了經濟性，有利于實 現放射性廢物的最小化。

具體實施方式

下面結合實施例對本發明的實施方式做進一步的說明。

實施例1

將本發明的鈾钚分離工藝應用于Purex流程的鈾钚分離過程，采用如下工藝條件：

(一)1BX的羥胺乙酸濃度為0.7mol/L，硝酸濃度為0.4mol/L；

(二)1BF的鈾濃度為90g/L，钚濃度為1.4g/L；

(三)1BS的硝酸濃度為0.5mol/L；