[發明專利]利用一步法制備鉑納米粒子負載的氮雜三維石墨烯氣凝膠的方法

有效

• 申請號: 201610216235.3
• 申請日: 2016-04-08
• 公開（公告）號: CN105688763B
• 公開（公告）日: 2018-08-10
• 發明（設計）人: 王坤;張玄;郝楠;陳賽博;錢靜;劉倩
• 申請（專利權）人: 江蘇大學
• 主分類號: B01J13/00
• 分類號: B01J13/00;H01M4/88;H01M4/92
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本發明屬于電化學功能納米材料的制備領域，具體涉及采用一步水熱法制備鉑負載氮雜三維石墨烯氣凝膠的方法。首先對天然鱗片石墨粉進行了改性形成氧化石墨烯。緊接著通過共價鍵結合以氧化石墨烯為基體材料，氯鉑酸和甘氨酸為原料，通過一步水熱法制備鉑納米粒子負載氮雜三維石墨烯氣凝膠，進行有效地甲醇催化反應。而氮原子的引入也大大提高其復合材料的性能。制備的鉑納米粒子負載氮雜三維石墨烯氣凝膠復合材料展現了很好的催化性和穩定性。

技術領域

本發明涉及一種簡單、有效地制備鉑納米粒子負載氮雜三維石墨烯氣凝膠的方法,屬于電化學功能納米材料制備領域。

背景技術

近年來，由于石墨烯的優異性能，使其家族納米基材料得到了大量的使用，尤其在晶體管、太陽能電池、傳感器、超級電容器和催化劑載體等領域有著良好的應用前景。然而，由于其層與層之間相互作用，通常會發生團聚，因此使其性能大大折扣。為了克服此缺陷，發展一種簡單地合成石墨烯基材料方法是非常有必要的。

三維結構石墨烯不僅保持石墨烯的優異特性，而且其具有的交聯多孔結構使其具有更大的空隙體積、比表面積、良好的耐腐蝕性以及很高的電導率；尤其是，氮的摻入固有的改善了碳基材料的電化學性能，從而可以在石墨烯基材料的基礎上開辟新的發展前景。同時，氮雜三維石墨烯氣凝膠具有較低的密度，高比表面積，大孔體積，高導電率，良好的穩定性以及結構可控等優點，使其在吸附、催化、儲能、電化學領域有著廣泛地應用前景。

直接甲醇燃料電池（DMFC）一直是近年來研究的熱點。作為綠色能源，因為其在能量轉換方面，具有較高的轉換效率，低的排放量等，使其在動力汽車和便攜式電子產品中已得到廣泛地關注；如鉑等貴金屬，作為目前廣泛應用地催化劑，但由于價格昂貴，限制了其應用；同時，甲醇的氧化反應較慢以及傳統制備微/納米結構的3D石墨烯的方法（如化學氣相沉淀法，硅模板化方法等），處理過程繁瑣，并且價格昂貴。這一些列的因素都大大地限制了甲醇燃料電池在實際中應用。

因此，基于電化學功能納米材料的制備技術，本發明開發了一種簡單地制備鉑負載氮雜三維石墨烯氣凝膠的方法，有效地應用于甲醇催化反應。

發明內容

本發明旨在發明一種合成方法簡便、操作簡單等優點為一體的直接電化學催化傳感器應用于甲醇氧化研究，提供一種制備工藝簡單的合成氮雜三維石墨烯氣凝膠的方法。

本發明中一步法制備鉑納米粒子負載的氮雜三維石墨烯氣凝膠，包括如下步驟：

1)氧化石墨（GO）制備：

首先,天然鱗片石墨粉和硝酸鉀按照質量比（2：1）加入到濃硫酸冷卻到0℃。濃硫酸的加入量按照天然鱗片石墨粉：濃硫酸=1.0g:50.0mL的比例。

其次，高錳酸鉀的加入量按照質量比天然鱗片石墨粉：高錳酸鉀= 6加入到反應體系，冰水浴反應3-4h；之后在30℃下水浴1h，反應物呈泥濘狀；隨后上述反應物在冰水浴中攪拌5min，在加入二次蒸餾水100mL；隨后在70℃下攪拌3h，反應物呈棕黃色泥漿狀；最后,300mL雙氧水（5%）先慢后快加入到反應體系當中去反應5-30min。之后500mL濃鹽酸（5%）加入到混合液中并且在室溫下并用蒸餾水清洗多次, 至中性即可。

）采用一步法制備鉑負載的氮雜三維石墨烯氣凝膠（PtNPs/3DNGA）：

首先將氯鉑酸溶液和氧化石墨水溶液超聲混合，再添加甘氨酸，超聲溶解后得混合溶液A，然后將混合溶液A加入到不銹鋼高壓釜灼燒；冷卻至室溫，放置2天，多次換水清洗除去未反應的物質；最后，冷凍干燥2天即可，從而制備PtNPs/3DNGA。

所述氯鉑酸溶液的濃度為500 mg/mL，氧化石墨水溶液的濃度為2.7 mg/mL。

其中，氯鉑酸，氧化石墨，甘氨酸的質量比為50-130mg：27mg：70-130mg；