[發明專利]一種鋰離子電池負極材料的制備方法

有效

• 申請號: 201610151315.5
• 申請日: 2016-03-17
• 公開（公告）號: CN105552354B
• 公開（公告）日: 2018-09-18
• 發明（設計）人: 劉偉良;楊婷婷;趙丹
• 申請（專利權）人: 齊魯工業大學
• 主分類號: H01M4/48
• 分類號: H01M4/48;H01M4/36;H01M4/38;H01M4/62;H01M10/0525
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

1.一種鋰離子電池負極材料的制備方法，其特征在于，包括下列步驟：

(1)將三氯化鐵·六水、無水乙酸鈉和檸檬酸鈉與一定量的乙二醇混合均勻，加入到高壓反應釜中，180～200℃下反應10～12小時，通過磁鐵將沉淀分離，依次用無水乙醇和水洗滌，干燥，得到Fe₃O₄納米粒子；

(2)將無水乙醇和氨水混合均勻得到第一混合溶液，機械攪拌下再將正硅酸乙酯于20～30分鐘內滴加至上述第一混合溶液中，室溫下反應10～12小時，依次用無水乙醇和水洗滌，干燥，得到SiO₂納米粒子；

(3)將步驟(1)所得Fe₃O₄納米粒子、無水乙醇和氨水混合均勻，20～25℃下，機械攪拌30～60分鐘后滴加一定量的正硅酸乙酯，機械攪拌10～12小時，通過磁鐵將沉淀分離，依次用無水乙醇和水洗滌，干燥，得到Fe₃O₄@SiO₂納米粒子；

(4)將三聚氰胺于50～60℃水浴下溶于37％甲醛溶液，得到均勻透明的混合溶液；

(5)將步驟(2)所得SiO₂納米粒子和水混合均勻，加入步驟(4)中所得混合溶液和催化劑，在50～60℃水浴下反應0.5～3小時后得到第二混合溶液，將步驟(3)所得Fe₃O₄@SiO₂納米粒子加入上述第二混合溶液中，繼續在50～60℃水浴條件下反應2～4小時，通過磁鐵將沉淀分離，用水洗滌，干燥，得到Fe₃O₄@SiO₂@“SiO₂納米粒子和密胺樹脂復合層”納米粒子；

(6)將步驟(5)中所得固體產物在600～850℃惰性氣體保護氛圍中燒結4～6小時，得到Fe₃O₄@SiO₂@“SiO₂和C-N復合層”；

(7)將步驟(6)中所得Fe₃O₄@SiO₂@“SiO₂和C-N復合層”納米粒子固體產物、刻蝕劑和水進行混合，于60～85℃下反應4～8小時，通過磁鐵將沉淀分離，用水洗滌，干燥，得到Fe₃O₄@空腔@“C-N納米粒子介孔層”納米粒子。

2.如權利要求1所述的一種鋰離子電池負極材料的制備方法，其特征在于：所述步驟(4)三聚氰胺與37％甲醛溶液的摩爾比為1:1～5。

3.如權利要求1所述的一種鋰離子電池負極材料的制備方法，其特征在于：所述步驟(5)的催化劑為甲酸、冰乙酸或氫氧化鈉中的一種。

4.如權利要求1所述的一種鋰離子電池負極材料的制備方法，其特征在于：所述步驟(7)的刻蝕劑為氫氟酸或氫氧化鈉中的一種。

5.如權利要求1所述的一種鋰離子電池負極材料的制備方法，其特征在于：所述步驟(7)的Fe₃O₄@空腔@“C-N納米粒子介孔層”納米粒子，其殼層含有刻蝕后形成的介孔。