[發明專利]通過化學氣相沉積法合成有序微孔碳

在審

• 申請號: 201580055868.4
• 申請日: 2015-10-14
• 公開（公告）號: CN107427812A
• 公開（公告）日: 2017-12-01
• 發明（設計）人: Y·王;杰馬爾·埃爾詹;M·拉什德·奧斯曼;S·崔;M·崔
• 申請（專利權）人: 沙特阿拉伯石油公司;韓國科學技術院
• 主分類號: B01J20/20
• 分類號: B01J20/20;B01J20/28;B01J20/30;B01J20/32;B01J3/00;B01J19/24;C01B32/05
• 代理公司: 北京天昊聯合知識產權代理有限公司11112
• 代理人: 王靜,張珂珂

1.一種形成甲烷微孔碳吸附劑的有序碳合成法，該方法的特征在于包括以下步驟：

在化學氣相沉積(CVD)階段，將包含有機前體的有機前體氣體引入保持在CVD溫度下的結晶沸石中，以形成碳-沸石復合物，其中所引入的有機前體通過CVD吸附到所述結晶沸石中，所述有機前體在所述結晶沸石中轉化成碳并形成沸石碳模板；

在熱處理階段將非反應性氣體引入保持在熱處理溫度下的所述碳-沸石復合物，以形成經熱處理的碳-沸石復合物，其中所述結晶沸石內的所述沸石碳模板轉化為經熱處理的沸石碳模板；和

向所述經熱處理的碳-沸石復合物中引入水性強無機酸混合物，以使所述結晶沸石溶解并形成甲烷微孔碳吸附劑，其中所述甲烷微孔碳吸附劑是所述結晶沸石的陰性復制物，并且所述甲烷微孔碳吸附劑具有BET比表面積、微孔體積、微孔/中孔體積比、儲存甲烷值和甲烷輸送值。

2.根據權利要求1所述的方法，其中所述有機前體選自由乙炔、乙烯、丙烯、乙醇以及它們的組合所構成的組中。

3.根據權利要求1-2中任一項所述的方法，其中所述有機前體氣體還包括所述非反應性氣體。

4.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其中所述CVD階段在2小時至9小時的范圍內。

5.根據權利要求1-4中任一項所述的方法，其中所述CVD溫度在800K至900K的范圍內。

6.根據權利要求1-5中任一項所述的方法，其中所述非反應性氣體選自由氦、氬和它們的組合所構成的組中。

7.根據權利要求1-6中任一項所述的方法，其中所述熱處理階段在2小時至4小時的范圍內。

8.根據權利要求1-7中任一項所述的方法，其中所述熱處理溫度在1100K至1200K的范圍內。

9.根據權利要求1-8中任一項所述的方法，其中所述強無機酸選自由鹽酸(HCl)、氫氟酸(HF)以及它們組合構成的組中。

10.根據權利要求1-9中任一項所述的方法，其中所述結晶沸石選自由FAU、EMT、BEA沸石結構以及這些沸石結構的組合所構成的組中。

11.根據權利要求1-10中任一項所述的方法，其中所述結晶沸石具有中邊長度在8μm至20μm的范圍內的八面體形狀。

12.根據權利要求1-11中任一項所述的方法，其中所述結晶沸石包括三乙醇胺(TEA)。

13.根據權利要求1-12中任一項所述的方法，其特征還在于包括形成所述結晶沸石的步驟。

14.根據權利要求13所述的方法，其中所述形成結晶沸石的步驟包括使第一結晶沸石與鈣離子進行離子交換，以形成第二結晶沸石。

15.權利要求1-14中任一項所述的方法，其特征還在于包括以下步驟：

在第二CVD階段，將包含所述有機前體的所述有機前體氣體引入到保持在第二CVD溫度下的所述經熱處理的碳-沸石復合物中，以形成第二碳-沸石復合物，其中所述有機前體通過CVD吸附到所述經熱處理的碳-沸石復合物中，所述有機前體在所述經熱處理的碳-沸石復合物中轉化為碳，并且所述碳和所述經熱處理的碳-沸石復合物均形成第二沸石碳模板；

在第二熱處理階段，將所述非反應性氣體引入到保持在第二熱處理溫度下的所述第二碳-沸石復合物，以形成第二經熱處理的碳-沸石復合物，其中所述第二碳-沸石復合物中的所述第二沸石碳模板轉化成第二經熱處理的碳-沸石復合物，

其中這兩個步驟都是在引入水性強無機酸混合物之前進行的，并且

其中將所述水性強無機酸混合物引入所述第二經熱處理的碳-沸石復合物，而非引入所述經熱處理的碳-沸石復合物中。

16.根據權利要求15所述的方法，其中所述CVD溫度和所述第二CVD溫度相同。

17.根據權利要求15所述的方法，其中所述CVD階段和所述第二CVD階段相同。

18.根據權利要求15所述的方法，其中所述熱處理溫度和所述第二熱處理溫度相同。

19.根據權利要求15所述的方法，其中所述熱處理階段和所述第二熱處理階段相同。