[發(fā)明專利]一種堿土鈉硅酸鹽熒光粉及其制備方法

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• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201510828535.2
• 申請(qǐng)日: 2015-11-24
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN105331359A
• 公開(kāi)（公告）日: 2016-02-17
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 鄧德剛;李晨霞;徐時(shí)清;華有杰;王煥平;馬玉濤;吳銘;陳七仙
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)計(jì)量學(xué)院
• 主分類號(hào): C09K11/59
• 分類號(hào): C09K11/59;H01L33/50
• 代理公司: 杭州豐禾專利事務(wù)所有限公司 33214
• 代理人: 柯奇君

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及稀土發(fā)光材料技術(shù)領(lǐng)域，尤其是涉及提高堿土鈉硅酸鹽熒光粉發(fā)光強(qiáng)度和穩(wěn)定性的方法。

背景技術(shù)

白光LED因節(jié)能、綠色環(huán)保、壽命長(zhǎng)及轉(zhuǎn)化速率快等優(yōu)點(diǎn)而成為新一代照明光源。目前，商業(yè)化的白光發(fā)光二極管(WhiteLightEmittingDiode)主要采用GaInN芯片發(fā)出的藍(lán)光激發(fā)黃色YAG:Ce熒光粉而得到。但YAG熒光粉激發(fā)光譜范圍(420～490nm)較窄，最大波長(zhǎng)只達(dá)540nm左右，缺少紅光成分，其應(yīng)用在未來(lái)將會(huì)受到一定的限制。近年來(lái)，以硅酸鹽為基質(zhì)的黃色熒光粉，因其可為近紫外和藍(lán)光所激發(fā)，且具有發(fā)光亮度高和化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，受到人們的廣泛關(guān)注。2006年，Pardha等成功合成了堿土堿金屬Li₂SrSiO₄:Eu²⁺熒光粉(Chem.Mater.,2006,18(22):5267)。該熒光粉具有400～470nm的激發(fā)光譜和500～700nm的發(fā)射光譜。其色坐標(biāo)為(0.3346，0.3401)，與YAG:Ce³⁺的色坐標(biāo)(0.3069，0.3592)相比，紅光成分明顯增多。這一結(jié)果表明，采用Li₂SrSiO₄:Eu²⁺熒光粉封裝的LED能夠有效提高紅光發(fā)射效率，改善顯色指數(shù)，在白光LED領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，目前來(lái)說(shuō)，堿土堿金屬硅酸鹽熒光粉的發(fā)光效率與穩(wěn)定性仍然較低，需要進(jìn)一步提高。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種發(fā)光強(qiáng)度和穩(wěn)定性好的堿土鈉硅酸鹽熒光粉。

為了實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明所采取的技術(shù)方案是：

一種堿土鈉硅酸鹽熒光粉，化學(xué)表達(dá)式：Na₂O·2M_1-(x/2)O·SiO₂：xEu²⁺，其中，M為堿土金屬Ca、Sr、Ba中任意一種，x為0.001～0.1。

作為優(yōu)選，該堿土鈉硅酸鹽熒光粉中的硅源以氮化硅引入，原料通過(guò)預(yù)熱處理，使氮化硅在高溫下氧化為氧化硅。

一種堿土鈉硅酸鹽熒光粉的制備方法，包括如下步驟：

(1)以碳酸鈉、含有M的碳酸鹽、氮化硅和氧化銪按化學(xué)式Na₂O·2M_1-(x/2)O·SiO₂：xEu²⁺的摩爾比稱取所述各原料，其中，M為Ca、Sr、Ba中任意一種，x為0.001～0.1，得到混合物。

(2)將該混合物裝入坩堝，在退火爐中400～500℃條件下預(yù)熱處理3～6小時(shí)，后冷卻到室溫，加入與氮化硅等物質(zhì)的摩爾量的含氮有機(jī)物，研磨混合均勻，得到預(yù)處理產(chǎn)物；

(3)將預(yù)處理產(chǎn)物充分研磨混合均勻，在高溫爐內(nèi)于還原氣氛和900～1150℃條件下燒結(jié)3～7小時(shí)，后冷卻到室溫得到所述發(fā)光強(qiáng)度和穩(wěn)定性提高的堿土鈉硅酸鹽熒光粉。

進(jìn)一步的，所述的含有M的碳酸鹽為碳酸鈣、碳酸鍶、碳酸鋇中的任意一種。

進(jìn)一步的，所述含氮有機(jī)物為尿素或三聚氰胺中任意一種，其物質(zhì)量與所述氮化硅物質(zhì)的量(摩爾量)比為0.1～1：3。

進(jìn)一步，所述還原氣氛為氮?dú)浠旌蠚饣駽O氣氛。

本發(fā)明的堿土鈉硅酸鹽熒光粉，熒光粉的發(fā)光強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性好。現(xiàn)有技術(shù)制備硅酸鹽熒光粉，多采用二氧化硅作為硅源，本發(fā)明的堿土鈉硅酸鹽熒光粉的制備方法，有益效果在于以氮化硅作為硅源，通過(guò)高溫預(yù)熱處理，氮化硅氧化成二氧化硅，提高了氧化硅的活性，促進(jìn)了熒光粉的燒結(jié)，減少產(chǎn)物中的缺陷，提高了熒光粉的發(fā)光強(qiáng)度，含氮有機(jī)物中部分氮進(jìn)入堿土鈉硅酸鹽基質(zhì)，提高了熒光粉的熱穩(wěn)定性。

附圖說(shuō)明

圖1是本發(fā)明提供的實(shí)施例1制備的熒光粉體發(fā)射光譜對(duì)比圖，激發(fā)波長(zhǎng)400nm，曲線1代表實(shí)施例1，曲線2代表對(duì)比實(shí)施例1-1，曲線3代表對(duì)比實(shí)施例1-2；

圖2是本發(fā)明提供的實(shí)施例1制備的熒光粉體溫度淬滅對(duì)比圖，曲線1代表實(shí)施例1，曲線2代表對(duì)比實(shí)施例1-1，曲線3代表對(duì)比實(shí)施例1-2。

具體實(shí)施方式

實(shí)施例1