[發(fā)明專利]一種氮氧化物降解膜及其制備方法在審
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 201510808164.1 | 申請(qǐng)日： | 2015-11-20 |
| 公開（公告）號(hào)： | CN105478152A | 公開（公告）日： | 2016-04-13 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 翁毅;邱詩妍 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 福州順升科技有限公司 |
| 主分類號(hào)： | B01J27/24 | 分類號(hào)： | B01J27/24;B01D53/86;B01D53/56 |
| 代理公司： | 暫無信息 | 代理人： | 暫無信息 |
| 地址： | 350015 福建省福州市馬尾區(qū)馬尾鎮(zhèn)儒江*** | 國省代碼： | 福建;35 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 氧化物 降解 及其 制備 方法 | ||
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及一種無機(jī)膜領(lǐng)域，具體地說，是一種高選擇性用于電催化降解氮氧化 物的無機(jī)膜及其制備方法。
背景技術(shù)
氮氧化物(NOx)是現(xiàn)今大氣污染中的主要污染物之一，其會(huì)引起光化學(xué)煙霧、酸 雨、溫室效應(yīng)和臭氧層破壞等重大環(huán)境問題，同時(shí)具有生物呼吸毒性，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健 康造成了巨大的危害。NOx主要來自煤、石油等化石燃料燃燒及硝酸生產(chǎn)等過程，同時(shí)隨著 我國機(jī)動(dòng)車保有量的迅速增加，由汽車尾氣排放所產(chǎn)生的NOx的排放份額在不斷增加，因此 對(duì)其進(jìn)行凈化處理是我國NOx排放總量控制中非常關(guān)鍵的一步。
在機(jī)動(dòng)車尾氣處理上采用無機(jī)膜反應(yīng)器降解NOx具有的優(yōu)點(diǎn)：1、無需外加熱源，NOx的脫除溫度與機(jī)動(dòng)車排放尾氣的范圍非常匹配；2、N2選擇性更高；3、由于多離子傳導(dǎo)特性， 脫銷效率更高。Hibino等先后利用氧化鈧摻雜的穩(wěn)定性氧化鋯和具有螢石結(jié)構(gòu)的氧化釤摻 雜氧化鈰等固體電解質(zhì)與貴金屬Pd電極構(gòu)成膜反應(yīng)器，在700℃下進(jìn)行NOx脫除，其反應(yīng)溫 度較高并且脫除效率較低。Kammer等人則以氧化釓摻雜的氧化鈰作為固體電解質(zhì)，以貴金 屬Pt或Au作為電極，在400-600℃下進(jìn)行NOx脫除，但是其脫除效率較低，電流利用效率也需 要進(jìn)一步的提高。在申請(qǐng)?zhí)枮镃N201310615694.5的發(fā)明專利公開了一種采用Zr、Y摻雜的 BaCeO3和二元碳酸鹽Na2CO3、Li2CO3混合制備的無機(jī)膜，將其在H2存在的條件下進(jìn)行NOx的電 催化脫除，其在300-500℃脫除效果較好，但是其電流效率隨著溫度的上升呈現(xiàn)出明顯的下 降趨勢(shì)。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的主要目的在于提供一種氮氧化物降解膜及其制備方法，通過溶膠凝膠法 制備非金屬改性的無機(jī)膜，其具有更加高效穩(wěn)定的電流利用率，從而用于高選擇性電催化 降解氮氧化物。
為達(dá)到以上目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案為：一種氮氧化物降解膜的原料組分主 要由乙酰丙酮鈰、乙酰丙酮鋇、氟化鉀、三聚氰胺以及石墨烯組成，其中，乙酰丙酮鈰、乙酰 丙酮鋇、氟化鉀以及三聚氰胺通過溶膠凝膠法制得F、N共摻雜的BaCeO3，通過石墨烯與F、N 共摻雜的BaCeO3的混制得前驅(qū)體粉末，經(jīng)澆筑成膜法得所述氮氧化物降解膜。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，在F、N共摻雜的BaCeO3中，n(Ba)：n(Ce)：n(F)：n(N)的摩 爾比為1：1：(0.05～0.15)：(0.02～0.08)。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，F(xiàn)、N共摻雜的BaCeO3與石墨烯的質(zhì)量比為4：(0.5～1.5)。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，F(xiàn)、N共摻雜的BaCeO3與石墨烯的質(zhì)量比為4：1。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，乙酰丙酮鈰、乙酰丙酮鋇混合于乙酰丙酮和無水乙醇有 機(jī)溶劑中，乙酰丙酮的加入量為乙酰丙酮鈰和乙酰丙酮鋇摩爾量之和的3～5倍，無水乙醇 的加入量為乙酰丙酮鈰和乙酰丙酮鋇摩爾量之和的1～2倍。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，所述氮氧化物降解膜的厚度為10～30μm。
一種氮氧化物降解膜的制備方法，其包括步驟：
S100通過溶膠凝膠法將F、N摻雜于由乙酰丙酮鈰和乙酰丙酮鋇反應(yīng)形成的BaCeO3中，制得F、N共摻雜的BaCeO3的粉狀固體；
S200球磨處理相應(yīng)質(zhì)量比的F、N共摻雜的BaCeO3粉狀固體與石墨烯，常溫下經(jīng)12 ～18小時(shí)得到均勻的前驅(qū)體粉末；以及
S300將所述前驅(qū)體粉末經(jīng)澆筑成型，制得的成型片在500℃的氮?dú)鈿夥障卤簾? 理5h，制得所述氮氧化物降解膜，以用于電催化降解氮氧化物。
根據(jù)本發(fā)明的一實(shí)施例，所述步驟S100包括步驟：
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