[發明專利]一種多孔碳負載貴金屬催化劑及其制備方法

有效

• 申請號: 201510548409.1
• 申請日: 2015-08-31
• 公開（公告）號: CN105126828B
• 公開（公告）日: 2017-10-24
• 發明（設計）人: 陳麗華;毛家瑋;歐陽逸挺;余勇;李昱;鄧兆;蘇寶連
• 申請（專利權）人: 武漢理工大學
• 主分類號: B01J23/42
• 分類號: B01J23/42;B01J23/44;B01J23/50;B01J23/52
• 代理公司: 湖北武漢永嘉專利代理有限公司42102
• 代理人: 唐萬榮

1.一種多孔碳負載貴金屬催化劑，其特征在于：所述催化劑由多孔籠狀碳材料及分布在多孔籠狀碳材料內部的貴金屬納米顆粒組成；

其制備方法步驟如下：

1)制備貴金屬納米分散液，向所述貴金屬納米分散液中加入分散劑溶液，其中貴金屬納米顆粒與分散劑質量比為1:25-60，充分分散后離心分離除去上清液得到表面修飾的貴金屬納米顆粒；

2)將步驟1)所得表面修飾的貴金屬納米顆粒與無水乙醇、去離子水混合，超聲分散均勻得到均相體系，向所述均相體系中加入少量氨水溶液，以及正硅酸乙酯，其中正硅酸乙酯與表面修飾的貴金屬納米顆粒質量比為0.8-1:1，攪拌12-24h，得到貴金屬@SiO₂核殼顆粒；

3)將步驟2)所得貴金屬@SiO₂核殼顆粒與PS微球、碳基底材料、稀硫酸溶液混合，其中貴金屬@SiO₂核殼顆粒、PS微球與碳基底材料質量比為3:15-20:3，超聲分散均勻后于120-200℃反應1-2h，反應結束后將產物干燥并充分碳化得到無機物骨架，再將碳化后的無機物骨架放入管式爐中熱處理，自然冷卻后放入HF溶液中處理10-15h除去二氧化硅，最后洗滌、烘干得到多孔碳負載貴金屬催化劑。

2.根據權利要求1所述的多孔碳負載貴金屬催化劑，其特征在于：所述多孔籠狀碳材料具有大孔/介孔二級孔道結構，大孔孔徑為250-700nm，介孔孔徑為5-8nm，所述貴金屬納米顆粒粒徑為20-50nm。

3.根據權利要求1所述的多孔碳負載貴金屬催化劑，其特征在于：所述貴金屬納米顆粒為金納米顆粒、銀納米顆粒、鉑納米顆粒或鈀納米顆粒。

4.一種權利要求1-3任一所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟如下：

1)制備貴金屬納米分散液，向所述貴金屬納米分散液中加入分散劑溶液，其中貴金屬納米顆粒與分散劑質量比為1:25-60，充分分散后離心分離除去上清液得到表面修飾的貴金屬納米顆粒；

2)將步驟1)所得表面修飾的貴金屬納米顆粒與無水乙醇、去離子水混合，超聲分散均勻得到均相體系，向所述均相體系中加入少量氨水溶液，以及正硅酸乙酯，其中正硅酸乙酯與表面修飾的貴金屬納米顆粒質量比為0.8-1:1，攪拌12-24h，得到貴金屬@SiO₂核殼顆粒；

3)將步驟2)所得貴金屬@SiO₂核殼顆粒與PS微球、碳基底材料、稀硫酸溶液混合，其中貴金屬@SiO₂核殼顆粒、PS微球與碳基底材料質量比為3:15-20:3，超聲分散均勻后于120-200℃反應1-2h，反應結束后將產物干燥并充分碳化得到無機物骨架，再將碳化后的無機物骨架放入管式爐中熱處理，自然冷卻后放入HF溶液中處理10-15h除去二氧化硅，最后洗滌、烘干得到多孔碳負載貴金屬催化劑。

5.根據權利要求4所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟1)所述分散劑為聚乙烯吡咯烷酮，其分子量為100000-400000；所述分散劑溶液濃度為5-10wt％。

6.根據權利要求4所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟3)所述PS微球平均粒徑為250-700nm，并且粒徑分布均勻。

7.根據權利要求4所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟3)所述碳基底材料為蔗糖；所述稀硫酸溶液濃度為10wt％。

8.根據權利要求4所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟3)所述碳化工藝為：在100℃溫度下碳化8-10h，再于160℃碳化6-8h。

9.根據權利要求4所述的多孔碳負載貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于步驟3)所述熱處理工藝為：無氧氣氛下600-700℃加熱3-5h。