[發明專利]一種制備小粒徑鈰激活釔鋁石榴石熒光粉的方法

有效

• 申請號: 201510543265.0
• 申請日: 2015-08-28
• 公開（公告）號: CN105062482B
• 公開（公告）日: 2017-04-05
• 發明（設計）人: 董巖;呂嬌;虞文奇;邵起越;蔣建清
• 申請（專利權）人: 東南大學
• 主分類號: C09K11/80
• 分類號: C09K11/80
• 代理公司: 南京蘇高專利商標事務所(普通合伙)32204
• 代理人: 柏尚春

技術領域

本發明屬于光電材料領域，涉及一種制備小粒徑鈰激活釔鋁石榴石熒光粉的方法。

背景技術

Ce³⁺激活的釔鋁石榴石黃色熒光粉(Y₃Al₅O₁₂:Ce，或YAG:Ce)發光效率高、光色純正，是商用白光LED中的重要組成部分之一。

熒光粉的粒徑對白光LED的光色性能影響很大。小粒徑熒光粉的光散射能力更強，LED光色的空間分布更均勻。而且，小粒徑熒光粉在封裝膠中的沉降速度慢，可以大幅度減少封裝過程中熒光粉的沉降程度，制得的白光LED的色溫漂移小，產品均勻性好，同時也能大大降低封裝工藝的控制難度，提高良品率，降低工藝成本。另外，獲得相同光色時，小粒徑熒光粉的用粉量要明顯少于粗粒徑熒光粉，能夠大大節約成本。因此，小粒徑高光效YAG熒光粉對改善白光LED的發光質量具有重要的意義。

目前商用YAG熒光粉的粒徑一般在10～20μm左右，顆粒過于粗大，不僅封裝過程中難以控制熒光粉顆粒的沉降，導致工藝復雜、良品率低，同時白光LED的光色一致性也難以保證，光色不均勻。商用YAG粉均采用高溫固相法制備，其合成溫度高，反應過程復雜，制備出的熒光粉顆粒粗大。而用溶膠凝膠法、化學沉淀法等方法制備出的YAG熒光粉由于結晶性差，發光效率低下，無法應用。迄今為止，粒徑小于3μm的小粒徑YAG熒光粉尚未見商業化產品。如何在保證顆粒結晶性的同時，降低顆粒尺寸，是YAG熒光粉制備技術中的難題。

發明內容

技術問題：本發明提供了一種能夠有效減小YAG熒光粉顆粒粒徑，同時保證顆粒的結晶性，有利于改善白光LED的光色質量、減小白光LED封裝工藝的復雜性，提高良品率的制備小粒徑鈰激活釔鋁石榴石熒光粉的方法。

技術方案：本發明的制備小粒徑鈰激活釔鋁石榴石熒光粉的方法，包括以下步驟：

1)按YAG:Ce熒光粉化學表達式Y_3-xCe_xAl₅O₁₂的化學計量比，分別計算并稱取所需的氧化鋁粉、氧化釔粉和氧化鈰粉為反應原料，其中Y為元素釔，0.01≤x≤0.20，同時稱取反應原料重量的0.5～6倍的無機鹽粉末作為反應熔鹽介質；所述氧化鋁粉的顆粒粒徑在0.5～5μm之間，所述氧化釔粉和氧化鈰粉的顆粒粒徑≦100nm；

2)將所述反應原料和反應熔鹽介質充分混合后裝入坩堝，在900℃～1000℃還原氣氛下保溫2小時或以上；

3)繼續升溫至1300℃～1500℃保溫1～4小時；

4)冷卻后，洗去熔鹽，再對粉體進行弱球磨、洗粉、干燥，即得小粒徑YAG:Ce熒光粉。

本發明的優選方案中，步驟1)的無機鹽為氯化鈉、氯化鉀、硫酸鈉和硫酸鉀中的任一種或任意多種的混合鹽。

有益效果：本發明與現有技術相比，具有以下優點：

現有商用YAG粉均采用高溫固相法制備，其方法是將氧化鋁、氧化釔、氧化鈰和助熔劑等原料充分混合后裝入坩堝，在還原氣氛中升溫至1400～1500℃灼燒合成，將灼燒產物粉碎、球磨、洗滌、干燥，得到產品。高溫固相法的合成溫度高，得到的熒光粉結晶完善、發光效率高，但顆粒粗大。

高溫固相法合成的YAG:Ce熒光粉顆粒之所以粗大，和其復雜的反應過程有極大關系。YAG的高溫固相合成過程極其復雜，Al₂O₃和Y₂O₃在助熔劑的輔助下，首先生成中間相YAM(Y₄Al₂O₉)，然后生成中間相YAP(YAlO₃)，最后生成YAG。我們研究發現，在高溫反應燒結的同時，還伴隨著原料Al₂O₃、Y₂O₃、中間相YAM(Y₄Al₂O₉)、YAP(YAlO₃)和產物YAG顆粒的熟化和燒結長大，而原料和中間相顆粒的長大又進一步延長了擴散反應生成YAG的時間，因此需要在極高溫度保溫很長時間，合成出的YAG顆粒必然粗大。用此方法制備出的YAG顆粒的一次粒徑均超過10μm，無法用弱球磨的方法降低粒徑，而使用機械破碎的方法，又將嚴重破壞YAG顆粒的結晶，大幅損傷熒光粉的發光效率。