[發(fā)明專利]一種利用生物模板制備的鈰鋯固溶體及其制備方法有效

申請?zhí)枺?/td>	201510344442.2	申請日：	2015-06-19
公開（公告）號：	CN104888752B	公開（公告）日：	2018-06-22
發(fā)明（設計）人：	朱東來;韓熠;張偉;鞏效偉;張霞;李壽波;王家強;王偉;和佼	申請（專利權）人：	云南中煙工業(yè)有限責任公司
主分類號：	B01J23/10	分類號：	B01J23/10;B01J35/02
代理公司：	北京市領專知識產(chǎn)權代理有限公司 11590	代理人：	楊兵
地址：	650231 云***	國省代碼：	云南;53
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摘要：
搜索關鍵詞：	鈰鋯固溶體制備生物模板固體產(chǎn)物微觀結(jié)構植物組織前驅(qū)液形貌反復利用高溫煅燒過濾脫水鹽酸浸泡乙醇溶液沉淀劑混合物可回收鈰源鋯源催化劑過濾浸泡復制保留
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【說明書】：

本發(fā)明涉及一種利用生物模板制備的鈰鋯固溶體，其微觀結(jié)構在形貌上復制自植物組織的微觀結(jié)構。本發(fā)明還涉及該鈰鋯固溶體的制備方法，其包括以下步驟：(1)將植物組織用鹽酸浸泡后過濾脫水，制得生物模板；(2)將步驟(1)中制得的所述生物模板用前驅(qū)液浸泡，其中所述前驅(qū)液為含有鈰源、鋯源和沉淀劑的水溶液或乙醇溶液；(3)將步驟(2)中的混合物過濾，保留固體并將其干燥得到最初固體產(chǎn)物；(4)將在步驟(3)中得到的所述固體產(chǎn)物高溫煅燒，得到鈰鋯固溶體。本發(fā)明所制備的鈰鋯固溶體是一種綠色無污染、可回收反復利用、高溫下性能穩(wěn)定、具有良好的經(jīng)濟效益和社會效益的催化劑。

技術領域

本發(fā)明屬于鈰鋯固溶體及其制備方法技術領域，特別涉及一種以煙草植物為生物模板制備的高活性鈰鋯固溶體催化劑及其制備方法。

背景技術

固溶體(solid solution)是指一個(或幾個)組元的原子(化合物)溶入另一個組元的晶格中，而仍保持另一組元的晶格類型的固態(tài)晶體。

鈰鋯固溶體由于具有良好的儲放氧性能和熱穩(wěn)定性，在催化凈化領域有很重要的作用。鈰鋯固溶體的氧化還原性能與鈰鋯固溶體的氧空穴濃度、氧空位的遷移率、表面積以及陰離子缺陷的形成等因素密切相關。為進一步改善鈰鋯固溶體的氧化還原性能，通常通過優(yōu)化該材料的制備方法或摻雜其他金屬元素以形成多組分復合氧化物的方式，以獲得具有更優(yōu)的組織結(jié)構、儲放氧性能和催化性能的鈰鋯固溶體。摻雜外來元素主要有以下兩方面的影響：一方面通過改變摻雜離子半徑，使晶格內(nèi)部原子重排，晶體結(jié)構發(fā)生重組和不同程度的畸變，產(chǎn)生結(jié)構缺陷，有效降低氧在晶格中的擴散阻力；另一方面通過引入價態(tài)低于Ce⁴⁺和Zr⁴⁺的陽離子，利用晶格的電價平衡使晶體中產(chǎn)生氧空穴，提高體相氧的擴散速率。摻雜的第三組份主要有鋁、堿土金屬、過渡金屬和稀土金屬等。然而，第三組份的摻雜原理和摻雜方式對鈰鋯固溶體的氧化還原性能影響極大。而通過優(yōu)化材料制備方法對鈰鋯固溶體催化性能有很大的影響，如采用共沉淀法、絡合法、模板法或溶膠凝膠法等。

專利申請CN 201310459752.X中公開了一種大孔-介孔鈰鋯固溶體載銀催化劑，其中所制備的催化劑載體為鈰鋯固溶體，其分子式為Ce_0.8Zr_0.2O₂，活性組分為單質(zhì)銀納米顆粒。在該催化劑用于柴油車排放碳煙顆粒物的轉(zhuǎn)化，研究發(fā)現(xiàn)用鈰鋯固溶體作催化劑時，其對碳煙顆粒物燃燒的起燃活性溫度(T50)在390℃-420℃之間，載銀后T50降低30℃左右。其中所述起燃活性溫度指的是反應物轉(zhuǎn)化率達到50％時的溫度，用符號T50表示。而一般的催化劑，對一氧化碳的起燃活性溫度都在300℃以上，只有負載或摻雜稀土金屬、過渡金屬或貴金屬后，其活性才會得到明顯提高。比如，Matina Thammachart等(Catalytic activityof CeO₂-ZrO₂mixed oxide catalysts prepared via sol–gel technique:CO oxidation[J].2001,68:53-61.)用溶膠凝膠法制備的鈰鋯固溶體Ce_1-xZr_xO₂(x＝0.25、0.5或0.75)的CO轉(zhuǎn)化起燃活性溫度都在350℃以上。Benjaram M和Reddy等(StructuralCharacterization and Catalytic Activity of Nanosized Ceria-Terbia SolidSolutions[J].J.Phys.Chem.C,2008,112:16393-16399.)制備的鈰鋯固溶體的T50都在650℃以上。Naoto Kamiuchi等(Enhancement of OSC property of Zr rich ceria–zirconiaby loading a small amount of platinum[J].Catalysis Today,2014,232:179-184.)制備的鈰鋯固溶體在負載Pt之前，對CO轉(zhuǎn)化的起燃活性溫度都在300℃以上。