[發明專利]放射性有機廢液中微量鈾和/或钚的回收方法

有效

• 申請號: 201510316540.5
• 申請日: 2015-06-10
• 公開（公告）號: CN105023625B
• 公開（公告）日: 2017-09-26
• 發明（設計）人: 沈興海;陳慶德;郭倚天
• 申請（專利權）人: 北京大學
• 主分類號: G21F9/12
• 分類號: G21F9/12
• 代理公司: 北京萬象新悅知識產權代理事務所(普通合伙)11360
• 代理人: 李稚婷

1.一種從放射性有機廢液中回收微量鈾和/或钚的方法，包括以下步驟：

1)用碳酸鹽溶液對放射性有機廢液中的微量鈾和/或钚進行反萃，反萃時控制有機相與水相的體積比大于2，且水相中CO₃^2-與有機相中放射性元素的摩爾比大于20，收集水相；

2)用固體功能吸附材料對步驟1)收集的水相進行振蕩吸附、柱層析或膜過濾，其中所述固體功能吸附材料是下列吸附材料中的一種或多種：偕胺肟材料、偕胺肟化合物參與形成的交聯和互穿網絡聚合物、含有膦酸或磷酸基團的功能高分子材料、含有β-二酮配位基團的功能高分子材料、水合二氧化鈦、金屬有機骨架化合物、鈾酰離子印跡聚合物和杯芳烴材料；處理后的液體返回步驟1)作為反萃溶液循環利用，吸附了鈾和/或钚的固體功能吸附材料則進入步驟3)進行洗脫；

3)對于吸附了鈾和/或钚的固體功能吸附材料，先用去離子水洗滌，再用無機酸洗脫，得到富集的含鈾和/或钚水溶液和洗脫后的吸附材料；

4)將洗脫后的吸附材料先用去離子水洗滌至中性，再用碳酸氫鹽水溶液浸泡或洗滌后返回步驟2)重復使用。

2.如權利要求1所述的方法，其特征在于，步驟1)進行二級反萃，每次反萃平衡時間為30～60min。

3.如權利要求1所述的方法，其特征在于，所述偕胺肟材料包括以聚丙烯、聚乙烯、聚乙烯醇、聚四氟乙烯、天然高分子材料、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯、碳材料或硅膠為基材的偕胺肟材料。

4.如權利要求3所述的方法，其特征在于，所述偕胺肟材料選自聚丙烯-偕胺肟/丙烯酸、聚丙烯-偕胺肟/丙烯酰胺、聚丙烯-偕胺肟、聚丙烯-偕胺肟/甲基丙烯酸縮水甘油酯和聚丙烯-偕胺肟/甲基丙烯酸羥乙酯中的一種或多種。

5.如權利要求1所述的方法，其特征在于，在步驟2)控制步驟1)收集的水相中CO₃^2-與放射性元素的摩爾比大于30，利用聚丙烯-偕胺肟/丙烯酰胺對該水相進行振蕩吸附，其中聚丙烯-偕胺肟/丙烯酰胺的質量與水相體積比大于12g/L，在10～35℃振蕩吸附8h以上。

6.如權利要求1所述的方法，其特征在于，在步驟2)控制步驟1)收集的水相中CO₃^2-與放射性元素的摩爾比在20～30，利用聚丙烯-偕胺肟/丙烯酸對該水相進行振蕩吸附，其中聚丙烯-偕胺肟/丙烯酸的質量與水相體積比為4～10g/L，在10～35℃振蕩吸附12h以上。

7.如權利要求1所述的方法，其特征在于，在步驟2)控制步驟1)收集的水相中CO₃^2-與鈾的摩爾比在20～35，利用以甲基丙烯酸(2,4-二羰基)-3-戊酯為功能單體制備的鈾酰離子印跡聚合物對該水相進行柱層析，吸附其中的鈾。

8.如權利要求1所述的方法，其特征在于，在步驟2)控制步驟1)收集的水相中CO₃^2-與放射性元素的摩爾比在20～60，利用在多孔聚丙烯膜上接枝了2-(磷酰氧基)乙醇甲基丙烯酸酯的膜對該水相進行過濾，吸附其中的鈾和/或钚。