[發明專利]β型Sialon熒光材料的制備方法

有效

• 申請號: 201510023323.7
• 申請日: 2015-01-16
• 公開（公告）號: CN104610961B
• 公開（公告）日: 2017-01-11
• 發明（設計）人: 張文濤;王玉龍;李峻峰;張力;龍劍平
• 申請（專利權）人: 成都理工大學
• 主分類號: C09K11/64
• 分類號: C09K11/64
• 代理公司: 成都希盛知識產權代理有限公司51226
• 代理人: 劉文娟,武森濤

技術領域

本發明涉及熒光粉材料的合成，具體涉及一種β型Sialon熒光材料的制備方法。

背景技術

白光LED的光轉換材料根據基體材料成分主要有鋁酸鹽體系光轉換材料、硫化合物體系光轉換材料、硅酸鹽體系光轉換材料、有機物體系光轉換材料等。這些熒光轉換材料的發光性能在一定程度上可以滿足白光LED的需求，但是其熱穩定性和化學穩定性較差。近年來，稀土摻雜的新型氮氧化物、氮化物體系光轉換材料以其良好的穩定性和可靠性引起了研究者的廣泛關注。

Sialon陶瓷是Si₃N₄-Al₂O₃系統中的一大類固溶體的總稱，由Al₂O₃中的Al原子和O原子部分置換Si₃N₄中的Si原子和N原子而形成。Sialon晶型包括α型和β型，α-Sialon和β-Sialon相都可以作為發光材料基質，摻稀土離子。最近研究發現，稀土摻雜Sialon有獨特的光譜學性能，它能很好地吸收紫外光，并將吸收的能力轉移給發光中心，具有優異的光轉換效率，是一種具有良好應用前景的LED光轉換材料。

目前β-Sialon發光材料的合成方法通常采用高溫熱壓燒結或氣壓燒結合成，而傳統的高溫(1900℃)反應燒結法所獲得的材料顆粒度大、燒結嚴重，不利于實際涂覆應用，合成工藝要求相對苛刻，合成溫度1500℃以上，需要高壓。

針對上述缺陷，ZL201110002139.6公開了一種超細陶瓷熒光粉的合成方法，該方法以納米級的氧化物粉末、鹵鹽、稀土金屬鹽以及碳粉做原料溶于去離子水中得到溶膠，機械攪拌，緩慢滴加氨水調pH值制備凝膠，繼續攪拌、烘干得前驅物；然后將前驅物在氮氣流中于1350-1450℃熱處理保溫3-6h；最后在流動空氣中進行700-750℃煅燒除碳，得到超細陶瓷熒光粉。但是該方法溶膠過程只是簡單的混合，不是分子間的鍵合，因此熱處理溫度較高；并且是采用碳熱還原法，因此熱處理后必須進行煅燒除碳處理，該過程不僅很難控制碳氧化程度及N/O比，而且工序繁瑣，成本較高。

發明內容

本發明針對上述缺陷，提供一種β型Sialon熒光材料的制備方法，本發明的方法中不采用碳熱還原，因此不需進行煅燒除碳處理，并且熱處理溫度較低，從而使得工序簡單、成本降低。

本發明的技術方案：

本發明提供一種β型Sialon熒光材料的制備方法，步驟包括：

a)按化學計量比稱取含硅原料、含鋁原料、含銪原料，將各原料溶于去離子水中攪拌形成溶膠，滴加氨水調pH值形成凝膠，烘干得前驅物；其中，化學計量比以摻雜Eu²⁺的β-Sialon為目標產物，其通式為Si_6-yAl_yO_yN_8-y，0＜y≤4，Eu²⁺摻雜量：1mol％～5mol％；

b)將前驅物于常壓下，在0.5～2L/min流量的NH₃氣流中于1200～1300℃進行熱處理即得β型Sialon熒光材料；

其中，所述含硅原料為正硅酸乙酯或原硅酸；所述含鋁原料為硝酸鋁或硫酸鋁；所述含銪原料為硝酸銪或氯化銪。

優選的，步驟a中采用機械攪拌，機攪拌2～4h形成溶膠，更優選為機械攪拌2h形成溶膠。

優選的，步驟a中在超聲波條件下滴加氨水條pH值形成凝膠。

優選的，步驟a中滴加氨水調pH至8～9制備凝膠，更優選為滴加氨水調pH至8.5制備凝膠。

優選的，步驟a中烘干溫度為110～130℃，更優選為120℃。

優選的，步驟b中，前驅物熱處理在管式爐中進行，前驅物采用剛玉舟盛放。

優選的，步驟b中，前驅物于1200～1300℃熱處理3～6h。

本發明的有益效果：

本發明原材料全部采取可溶性鹽，在制備溶膠過程中，分子間形成交聯鍵，更利于目標產物的合成，可以有效降低合成溫度。此外，本發明采用氣相還原氮化，可直接在氨氣氣氛下進行熱還原和氮化，從而使得熱處理溫度降低，且不需額外加入碳源從而避免了碳還原過程中的殘留，因此產品純度更高、工序簡化，成本降低。

附圖說明