[發明專利]燃料電池電極材料用含鉭氧化錫在審

申請號：	201480002413.1	申請日：	2014-03-06
公開（公告）號：	CN104662720A	公開（公告）日：	2015-05-27
發明（設計）人：	高橋誠一郎;阿部直彥;渡邊彥睦;高橋進;谷口浩司;杉元晶子	申請（專利權）人：	三井金屬礦業株式會社
主分類號：	H01M4/86	分類號：	H01M4/86;H01M8/10
代理公司：	永新專利商標代理有限公司 72002	代理人：	白麗
地址：	日本***	國省代碼：	日本;JP
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摘要：
搜索關鍵詞：	燃料電池電極材料用含鉭氧化
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【說明書】：

技術領域

本發明涉及燃料電池電極材料用的含鉭氧化錫。另外，本發明涉及在含鉭氧化錫中擔載催化劑而成的燃料電池用電極催化劑以及含有該電極催化劑的膜電極接合體和固體高分子形燃料電池。

背景技術

固體高分子形燃料電池將全氟烷基磺酸型高分子等具有質子傳導性的高分子膜作為固體電解質，具備形成有對該固體高分子膜的各面施加電極催化劑而成的氧極及燃料極的膜電極接合體。

電極催化劑是在通常成為載體的炭黑等導電性碳材料的表面上擔載以鉑為代表的各種貴金屬催化劑而成的。已知，電極催化劑隨著燃料電池運行時的電位變化，碳發生氧化腐蝕，引起所擔載的金屬催化劑的凝聚或脫落。結果是，隨著運行時間的經過，燃料電池的性能降低。因此，在燃料電池的制造中，通過將多于實際需要量的貴金屬催化劑擔載在載體上來防止性能降低。但是，這從經濟性的觀點出發不能說是有利的。

因此，以實現固體高分子形燃料電池的高性能化或經濟性的改善為目的，進行了與電極催化劑有關的各種探討。例如，提出了代替在此之前作為載體使用的導電性碳而使用作為非碳系材料的導電性氧化物載體(參照專利文獻1)。在該文獻中，作為電極催化劑的載體使用了氧化錫。該文獻中記載了可在該氧化錫中摻雜其他元素。作為其他元素，例示了Sb、Nb、Ta、W、In、V、Cr、Mn及Mo。

現有技術文獻

專利文獻

專利文獻1：國際公開第2009/060582號小冊子

發明內容

但是，在專利文獻1中，關于在氧化錫中實際摻雜有其他元素的實施例僅對Nb進行了驗證，而對摻雜有其他例示的元素時的有效性沒有進行驗證。另外，在氧化錫中摻雜有Nb的載體在以粒子的表面積為基準進行比較的情況下，不能說導電性充分地高。因此，不能兼顧所擔載的催化劑的高分散性和作為電子流路的高導電性。

本發明的課題在于提供能夠消除上述現有技術具有的各種缺點的燃料電池電極催化劑用的含鉭氧化錫。

本發明人們深入研究后的結果發現，通過使氧化錫中含有特定量的鉭會解決上述現有技術所具有的課題。

本發明是基于上述見解而完成的，提供一種燃料電池電極材料用含鉭氧化錫，其是在氧化錫中含有鉭而成、并且鉭的含有率以Ta(mol)/(Sn(mol)+Ta(mol))×100計為0.001mol％以上且30mol％以下的燃料電池電極材料用含鉭氧化錫，

其中，當將上述含鉭氧化錫的X射線衍射測定中的Ta₂O₅的(001)面的峰的積分強度I_Ta2O5與SnO₂的(110)面的峰的積分強度I_SnO2之比設為[I_Ta2O5/I_SnO2]_DOPE，

將由對上述含鉭氧化錫進行元素分析所獲得的鉭與錫的摩爾比算出的、與Ta₂O₅和SnO₂的摩爾比對應的量的Ta₂O₅粉和SnO₂粉的混合粉進行的X射線衍射測定中的Ta₂O₅的(001)面的峰的積分強度I_Ta2O5與SnO₂的(110)面的峰的積分強度I_SnO2之比設為[I_Ta2O5/I_SnO2]_MIX時，