[實用新型]低溫常壓電催化還原氮氣合成氨的裝置

有效

• 申請號: 201420137181.8
• 申請日: 2014-03-25
• 公開（公告）號: CN203741430U
• 公開（公告）日: 2014-07-30
• 發明（設計）人: 蔣海明;司萬童;李俠;張金山
• 申請（專利權）人: 內蒙古科技大學
• 主分類號: C25B1/00
• 分類號: C25B1/00;C25B11/06
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

技術領域

本實用新型屬于電催化合成技術領域，具體涉及低溫常壓下高效電催化合成氨的裝置。

背景技術

自1909年哈伯（Harber）氨合成法誕生以來，該裝置已延續并發展了一個多世紀。科研工作者不斷革新其工藝流程，研制新的催化劑及催化助劑，試圖降低合成氨溫度和合成氨壓力并提高氮氣的轉化率，但無論怎樣革新該裝置仍然無法突破熱力學的限制。隨著全世界對氨需求量的不斷增加以及能源問題和環境污染問題的日益突出，對高效率、低能耗、與環境友好的合成氨新裝置的探索成為保證全球可持續發展的必然要求。許多合成氨新方法應運而生，如常溫常壓流光放電法、微波法、超聲波法及電催化法等，而其中電催化合成氨法是其中研究較多、機理較成熟的一種。將電能引入合成氨，一方面可使一些熱力學非自發反應在電能的推動下發生，從而拓展氨合成方式的研究領域；另一方面還可使合成氨反應不受或少受熱力學平衡對轉化率的限制。采用電催化方法還可實現了氨的常溫常壓合成。

在電催化合成氨中，首先通過修飾在電極表面的電催化劑對氮分子進行初步的吸附活化，而后通過電極向被吸附的氮分子提供額外的電子促使其進一步發生供電子活化并提供還原所需的電子，同時通過電解質溶液或固體電解質向氮分子提供質子化所需的H⁺。與復相催化劑吸附活化和分子氮配合物供電子活化存在的活化、還原、質子化過程相互割裂的情形不同，電催化合成氨有利于創設與固氮酶相似的協同活化和還原合成的固氮環境，而且電催化合成氨可以通過控制電極電勢有效地控制氮分子的活化程度、通過控制氮氣和質子的輸送速率方便地控制合成過程，這顯然對動力學和機理的研究非常有利。但由于陰極催化劑的催化效率較低成為該裝置的瓶頸。

發明內容

本實用新型提供一種低溫常壓下高效電催化合成氨的裝置，以固氮酶模型化合物鐵硫簇化合物為陰極催化劑，以避免傳統氨合成過程的高溫、高壓與高能耗及電催化合成氨時陰極催化劑催化效率較低的問題。

為解決上述問題，本實用新型采用如下技術方案：

本實用新型還提供了一種低溫常壓電催化還原氮氣合成氨的裝置，所述裝置包括：導氣管，陽極銅集流板，陽極電極，質子交換膜，導線，穩壓電源，導線，陰極電極，及陰極銅集流板；

陽極銅集流板內開有導流槽，作為電催化電解池的陽極室，上、下導氣管分別與導流槽連通；

陰極銅集流板內開有導流槽，作為電催化電解池的陰極室，上、下導氣管分別與導流槽連通；

通過螺絲將陽極銅集流板、陽極電極、質子交換膜、陰極電極及陰極銅集流板固定在一起，陽極室和陰極室用質子交換膜Nafion?117分隔；

陽極電極經導線與穩壓電源的高電位相連；陰極電極經導線與穩壓電源的低電位相連；穩壓電源的直流輸出電壓為-3.0V~3.0V；

陽極電極為涂布Pt催化劑的碳布，以Nafion溶液為粘結劑；

陰極電極為涂布鄰苯二硫酚橋聯雙核鐵配合物催化劑的碳布，以Nafion溶液為粘結劑。

作為優選的技術方案，電催化電解池的陽極室和陰極室的腔室為蛇形結構，增加了反應物與催化劑接觸的概率，從而提高了陰、陽極的電極反應效率。

作為優選的技術方案，所述裝置以固氮酶模型化合物鄰苯二硫酚橋聯多核鐵配合物為陰極催化劑。

作為優選的技術方案，所述陽極室連續通入水飽和的純H₂，所述陰極室連續通入純N₂。

作為優選的技術方案，所述H₂和H₂純度均為99.99%，其流速均為30?mL/min。

作為優選的技術方案，所述陽極電極涂布的Pt催化劑為相對碳布面積0.5?mg/cm²，所述陰極電極涂布的鄰苯二硫酚橋聯雙核鐵配合物為相對碳布面積催化劑0.5?mg/cm²。

作為優選的技術方案，所述穩壓電源的直流輸出電壓為2?V。