[發明專利]銅錳鐵鈰四元復合氧化物催化劑及其制備方法與應用有效

申請號：	201410830590.0	申請日：	2015-08-04
公開（公告）號：	CN104492455A	公開（公告）日：	2015-07-29
發明（設計）人：	張光明;種珊;彭猛;田慧芳;趙鶴;劉毓璨;張楠;王航瑤;王園園	申請（專利權）人：	中國人民大學
主分類號：	B01J23/889	分類號：	B01J23/889;C02F1/36
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摘要：
搜索關鍵詞：	錳鐵鈰四元復合氧化物催化劑及其制備方法應用
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【說明書】：

技術領域

本發明屬于催化劑領域，涉及一種銅錳鐵鈰四元復合氧化物催化劑及其制備方法與應用。

背景技術

隨著經濟的快速發展，我國工業廢水尤其是高濃度難降解廢水的有效處理成為水處理的關鍵問題。這類廢水濃度高、毒性大，常規工藝難以實現達標排放，對水環境造成了嚴重的污染。高級氧化技術作為一類新型高效的廢水處理技術得到了廣泛的關注和研究。超聲波輻照技術是高級氧化技術的一種，具有廣譜氧化性，清潔無二次污染，因此具有很高的應用潛力，但存在單獨使用降解效率不高的缺陷，因而限制了其在水處理中的廣泛應用。非均相催化超聲水處理技術是將催化劑引入超聲水處理體系中，可提高有機物的降解效率，縮短反應時間，降低能耗，使得該技術更具實際應用性。因而，制備高效穩定的催化劑是提高超聲水處理技術降解效率的關鍵。

目前研究較多的催化劑主要是過渡金屬及其氧化物、稀土金屬氧化物、貴金屬、分子篩、雜多酸等，其中，過渡金屬和稀土金屬由于資源豐富、價格低廉、活性較高而成為研究熱點。過渡金屬陽離子的d電子層較易失去或奪取電子，具有較強的氧化還原性能，而且過渡金屬氧化物耐熱和耐毒性強，具有光敏、熱敏和雜質敏感性，因此更有利于催化劑性質的調變。稀土金屬氧化物因為儲量豐富，并且具有較強的儲氧能力和氧化還原性能，同時也有著良好的化學穩定性和高溫快速氧空位擴散的能力，因而得到廣泛研究。常作為催化劑制備材料的金屬有Ti、V、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Ce、La等。過渡金屬Mn、Fe、Cu及其氧化物在催化氧化水處理技術中具有顯著的催化活性，稀土金屬Ce及其氧化物不僅具有催化活性而且常作為載體使用。由于過渡金屬離子和稀土金屬離子半徑的差異，當兩者形成復合氧化物時，會產生較多的氧空位和高空穴流動性，可以改善催化劑的機械強度，而且能夠顯著強化晶格缺陷，增加催化劑的電子活度，大幅度提高催化活性。關于二元金屬復合氧化物應用于催化氧化水處理的報道較多，但制備方法較為復雜，流程繁瑣，有機試劑使用較多，應用時重復利用性低，且反應時間長。目前，尚無過渡金屬Mn、Fe、Cu和稀土金屬Ce的四元復合氧化物的制備及應用報道。

發明內容

本發明的目的是提供一種銅錳鐵鈰四元復合氧化物催化劑及其制備方法與應用。

本發明提供的制備銅錳鐵鈰復合氧化物的方法，包括如下步驟：

將銅、錳、鐵和鈰元素的金屬鹽溶于水后，加入堿的水溶液進行共沉淀反應，反應完畢將所得沉淀干燥再煅燒，自然冷卻至室溫得到所述銅錳鐵鈰復合氧化物；

所述銅、錳、鐵和鈰元素的摩爾比為1：1：1：7。

上述方法中，堿的水溶液為氫氧化鈉的水溶液或氫氧化鉀的水溶液；

所述堿的水溶液的濃度為1～3mol/L，具體為2mol/L；

所述金屬鹽為硝酸鹽；

所述銅元素與堿的摩爾比為0.001～0.15：0.002～0.3，具體為0.005：0.01。

所述共沉淀反應步驟中，反應體系的pH值為9～11，具體為9-10；時間為1.5h～2.5h，具體為2h；溫度為20～30℃，具體為25℃；

所述干燥步驟中，溫度為100～120℃，具體為110℃，時間為10h～14h，具體為12h；

所述煅燒步驟中，溫度為400～600℃，具體可為450℃，時間為3h～5h，具體可為4h。