[發明專利]一種將Pu(III)氧化至Pu(IV)的氧化調價設備

有效

• 申請號: 201410558430.5
• 申請日: 2014-10-20
• 公開（公告）號: CN104328291A
• 公開（公告）日: 2015-02-04
• 發明（設計）人: 常尚文;周賢明;何輝;李高亮;蘭天;劉金平;唐洪彬;鄭衛芳;孟照凱;陳志旭
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: C22B60/04
• 分類號: C22B60/04;G21F9/06
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

技術領域

本發明屬于核燃料后處理技術領域，具體涉及核燃料后處理Purex流程中1BP到2AF及钚沉淀轉化前2BP料液中钚的氧化調價設備。

背景技術

后處理工藝流程通常采用U(IV)-肼、羥胺-肼或N,N-二甲基羥胺-甲基肼等還原劑來還原反萃Pu(Ⅲ)，鈾钚分離后得到的1BP料液中钚為三價，在下一步通過萃取－反萃取進行钚的凈化濃縮之前，需將Pu(Ⅲ)調整為Pu(Ⅳ)；同時钚純化循環得到的硝酸Pu(Ⅲ)溶液在沉淀轉化步驟時需要轉化為Pu(Ⅳ)。傳統的后處理工藝流程采用亞硝酸鈉(NaNO₂)來調整1BP、2BP料液中钚的價態(采用調料罐，批式操作)，即將NaNO₂加至裝有1BP、2BP料液的調料罐中，氧化破壞其中的還原劑和支持還原劑，從而氧化Pu(Ⅲ)為Pu(Ⅳ)。但是該法相當于向體系中引入了鹽，不利于后處理流程后續的處理。

目前有研究表明NOx(氮氧化物)可用于氧化調節钚價態，但是若直接將NOx通入Pu(Ⅲ)料液中，反應將逸出大量的氮氧化物氣體，既造成NOx的利用率降低，又會加重尾氣處置負擔。為此，需要建立合適的調價設備以實現大規模調價工藝的連續操作，提高NOx的利用率，減少氮氧化物尾氣的處置負擔。

發明內容

(一)發明目的

根據現有技術所存在的問題，本發明建立了一種處理規模大、NOx利用率高、調價工藝安全穩定且氮氧化物尾氣處置負擔小的將Pu(III)氧化至Pu(IV)的氧化調價設備。

(二)技術方案

為了解決現有技術所存在的問題，本發明是通過以下技術方案實現的：

一種將Pu(III)氧化至Pu(IV)的氧化調價設備，關鍵在于，該設備主要包括氧化塔、料液接收罐及NO_X儲罐，其中氧化塔的上端設置有料液出口，下端設置有Pu(III)料液進口和NO_X進料口，料液接收罐和氧化塔的上部的料液出口通過管道相連；氧化塔的主體、塔內的填料均為耐輻照、耐硝酸腐蝕材料；氧化塔的外塔壁上設置有加熱裝置；Pu(III)料液從氧化塔下部的Pu(III)料液進口進入氧化塔內；NO_X儲罐提供的NO_X氣體單獨或與載氣一同由氧化塔下部的NO_X進料口進入氧化塔內，NO_X氣體與Pu(III)料液在上升過程中充分接觸并與料液反應；調價后的料液經由氧化塔上部的料液出口進入料液接收罐，調價過程中生成的尾氣由塔頂進入尾氣處理系統。

優選地，氧化塔內部還設置有一個或一個以上的篩板將填料隔開。

優選地，NO_X氣體進入氧化塔塔體的管路為倒U型管，以防止料液倒灌進入NO_X儲罐且倒U型管管路最高點高于料液出口200～400mm。

優選地，NO_X為NO、NO₂或N₂O₄，當NO_X為N₂O₄時，先將位于N₂O₄儲罐內的N₂O₄液體經管道和NOx注射泵進入氣化罐并在氣化罐中加熱至70～90℃得到的N₂O₄氣體后再由NO_X進料口進入氧化塔內。

優選地，NO_X與載氣共同由NO_X進料口進入塔內，其中載氣為空氣或氧氣，當NO_X為NO時，載氣中氧氣含量為NO_X的1～3倍；當NO_X為N₂O₄或NO₂時，載氣中氧氣含量為NO_X的0～3倍。

優選地，氣化罐的加熱方式為電加熱或水浴加熱；氧化塔的外塔壁上設置的加熱裝置為纏繞有電加熱帶或加熱水套，或在外塔壁上設置電加熱板，使塔內料液溫度為30～50℃

優選地，在氧化塔的中部或塔壁設置有可吸收中子的材料，其中吸收中子的材料為含¹⁰B或⁶Li的材料。

優選地，氧化塔的塔頂安裝有除沫器，以分離氧化塔中氣體夾帶的料液液滴。

優選地，在除沫器后端置有旋風分離器，進一步將尾氣中的液滴分離后進入尾氣處理系統。