[發明專利]一種利用高氣壓和氟化物添加劑輔助制備球形氮化鋁粉體的方法

無效

• 申請號: 201410244497.1
• 申請日: 2014-06-04
• 公開（公告）號: CN103979507A
• 公開（公告）日: 2014-08-13
• 發明（設計）人: 陳克新;王琦;崔巍;葛一瑤
• 申請（專利權）人: 天津納德科技有限公司
• 主分類號: C01B21/072
• 分類號: C01B21/072
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• 代理人: 暫無信息

技術領域

本發明涉及一種碳熱還原直接制備球形氮化鋁粉體的方法，特別涉及一種利用高的氮氣壓力和氟化物添加劑輔助制備球形氮化鋁粉體的工藝技術，屬于非氧化物陶瓷粉體材料的制備技術領域。

背景技術

氮化鋁是一種具有六方纖鋅礦結構的共價化合物，它具有理論熱導率高、介電常數低、絕緣性好、機械強度高、膨脹系數與硅芯片相匹配等一系列優良特性，在電子封裝材料領域有著廣泛的應用，可用于制備高熱導陶瓷基板及作為無機填料加入高分子中以提高復合材料的導熱性能。

目前制備氮化鋁粉體的方法主要有以下幾種：鋁粉直接氮化法、碳熱還原法、自蔓延高溫合成法、化學氣相沉淀法等。這些制備方法雖然工藝成熟，產品純度高，但制得的氮化鋁粉末形貌復雜，通常呈破碎狀或角狀，并且粒度一般都在1μm以下，這在作為無機填料使用時，由于流動性差而很難達到較高的填充密度，從而影響復合材料的導熱性。

因此，為使熱性能優異的氮化鋁在高導熱無機填料方面發揮更大的應用價值，如何獲得球形態且平均粒徑大于1μm的氮化鋁粉體成為近年關注的熱點。

中國專利CN101525238公開了一種低氧含量球形氮化鋁粉體的制備方法。該方法將氮化鋁粉體與適量的球化除氧輔料經球磨混合后，于氮氣或氬氣中加熱到1550～1900℃，保溫0～20小時，將得到的產物破碎后加熱至600℃排碳，再經酸洗、水洗、干燥后得球形氮化鋁粉體。該產品球形度較高，但以氮化鋁粉為原料，生產成本較高，并且產品受原料表面形貌的影響較大，粒徑也受初始原料限制，工藝復雜，反應不易控制，難以實現工業化生產。

Chowdhury?S.A.等(Journal?of?Materials?Science，Volume15，Issue41，1August2006，Page4699-4705)將碳黑顆粒制得穩定的碳溶膠，向其中添加硝酸鋁溶液，升溫至400℃使硝酸鋁分解，制得CAl₂O₃的復合顆粒，然后經700℃脫碳和1400℃氮化后得球形氮化鋁，該方法生產成本較低，但產物中容易引入雜質，且球形度較低。

中國專利CN103079996公開了下述制備球形氮化鋁的方法：將氧化鋁、稀土金屬或堿土金屬化合物及碳粉混合后在1620～1900℃下進行還原氮化，以得到球形氮化鋁顆粒。該方法可得到球形度在0.75以上、粒徑大于3μm的氮化鋁顆粒，但反應在常壓下進行，為了獲得較大的粒徑，多需要10～20小時長時間的反應，生產周期較長，并且常壓下易形成絲狀產物或出現氮化鋁顆粒大小不均勻等現象，反應不易控制。

可見，要實現適用于高導熱填料方面的球形氮化鋁粉體，還需要在現有方法基礎上進行改進。

發明內容

本發明的目的在于針對目前氮化鋁粉體作為導熱填料時存在的問題，提供一種工藝簡單，成本較低的球形氮化鋁粉體的制備方法。本發明克服已有技術的缺點，制得的氮化鋁粉體粒徑在3～10μm，球形度在80％以上，非常適合作為導熱填料使用。

本發明提出的一種利用高氣壓和氟化物添加劑輔助制備球形氮化鋁粉體的方法，包含以下步驟：

(1)將氧化鋁、碳源和氟化物添加劑通過球磨工藝進行處理，使其充分混合均勻，以提高各物質接觸面積和反應活性，具體工藝為：將氧化鋁與一定比例的添加劑加入去離子水中，配制成固含量30～70％的漿料，將碳源加入去離子水中，配制成固含量為15～35％的漿料，各自球磨2～24h后，進行混合，繼續球磨2～24h后干燥并研磨。

(2)將(1)中得到的混合物置于石墨坩堝中，并轉移到氣壓燒結爐中進行碳熱還原反應，使其同時實現氮化和球化。

(3)將(2)中得到的產物置于馬弗爐中，升溫到600～750℃，保溫1～5h，以除去多余的碳，最終得到的灰白色產物即為氮化鋁粉體。

本發明所述的氧化鋁為高活性氧化鋁，平均粒徑為0.1～2μm；所述的碳源為炭黑、石墨、活性炭中的一種或幾種，平均粒徑為0.01～1μm，碳源與氧化鋁的重量比為0.40～0.50；所述的氟化物添加劑為堿金屬或稀土金屬的氟化物中的一種或幾種，添加劑與氧化鋁的重量比為0.01～0.1。所述的反應溫度為1650～1900℃，氮氣壓力為0.2～2MPa，反應時間為1～6h。