[發(fā)明專利]一種钚的純化濃縮方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201410238344.6
• 申請(qǐng)日: 2014-05-30
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN104004928A
• 公開(kāi)（公告）日: 2014-08-27
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 晏太紅;左臣;鄭衛(wèi)芳;鮮亮;李傳博
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)原子能科學(xué)研究院
• 主分類號(hào): C22B60/04
• 分類號(hào): C22B60/04;C22B3/40
• 代理公司: 暫無(wú)信息
• 代理人: 暫無(wú)信息

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于乏燃料后處理技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種钚的純化濃縮方法。

背景技術(shù)

從實(shí)驗(yàn)室研究或后處理工廠得到的钚產(chǎn)品通常以硝酸钚溶液的形式存在。但是，對(duì)于钚的最終產(chǎn)品貯存價(jià)格的估算表明，貯存二氧化钚比貯存硝酸钚溶液更加經(jīng)濟(jì)和安全。因此，為便于保存，需要將硝酸钚溶液轉(zhuǎn)化成二氧化钚固體的形式。

硝酸钚溶液轉(zhuǎn)化成二氧化钚固體通常是將硝酸钚進(jìn)行草酸钚沉淀，然后對(duì)草酸钚沉淀進(jìn)行過(guò)濾、干燥和焙燒后得到二氧化钚粉末。為了加速草酸钚沉淀過(guò)程，要在沉淀之前，對(duì)硝酸钚溶液進(jìn)行純化濃縮。

現(xiàn)有的钚純化濃縮的方法是溶劑萃取法，該法是在混合澄清槽中通過(guò)萃取、補(bǔ)充萃取鈾和反萃等步驟實(shí)現(xiàn)钚的純化濃縮。該法雖然可使钚的濃度提高十倍左右，但是也存在以下缺點(diǎn)：(1)鈾的補(bǔ)充萃取步驟雖然可進(jìn)一步降低钚產(chǎn)品液中的鈾含量，但是會(huì)降低钚的反萃收率，而钚作為具有重要意義的核材料是需要充分回收的。另外，由于每3.5g/L钚溶液中的鈾濃度已低至0.007g/L，無(wú)需為了凈化鈾而進(jìn)行鈾的補(bǔ)充萃取。(2)對(duì)硝酸钚溶液純化濃縮時(shí)钚濃度較高，钚釋放了大量容易被溶劑吸收的α射線，溶劑會(huì)發(fā)生輻解效應(yīng)，溶劑輻解產(chǎn)生的輻解產(chǎn)物對(duì)钚的純化及钚的反萃效果將產(chǎn)生不利影響。溶劑萃取分離過(guò)程是一個(gè)多次兩相混合-分相的過(guò)程，由于混合澄清槽是利用重力將兩相分離，因此分相時(shí)間較長(zhǎng)，使得混合澄清槽單級(jí)停留時(shí)間通常在1分鐘以上，溶劑的輻解效應(yīng)較為嚴(yán)重。

因此，需要研究一種钚純化濃縮的新方法。

發(fā)明內(nèi)容

(一)發(fā)明目的

根據(jù)現(xiàn)有技術(shù)所存在的問(wèn)題，本發(fā)明提供了一種方法步驟簡(jiǎn)單、耗時(shí)短、溶劑輻解效應(yīng)小并且在钚濃度提高至10倍以上的同時(shí)滿足還能夠使钚反萃收率高達(dá)99.98％的钚的純化濃縮方法。

(二)技術(shù)方案

為了解決現(xiàn)有技術(shù)所存在的問(wèn)題，本發(fā)明是通過(guò)以下技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)的：

一種钚的純化濃縮方法，該方法包括萃取和反萃兩個(gè)步驟：

(1)萃取

將硝酸钚溶液中的Pu(Ⅳ)萃取進(jìn)入有機(jī)相30％TBP‐煤油溶液中，對(duì)Pu(IV)進(jìn)行濃縮；萃取后用1～1.5mol/L?HNO3作為洗滌劑洗滌，進(jìn)一步凈化Zr、Ru及其他裂片元素；

(2)反萃

使用含二甲基羥胺的硝酸溶液作為還原劑將30％TBP-煤油溶液的Pu(Ⅳ)還原為Pu(Ⅲ)，Pu(Ⅲ)反萃進(jìn)入水相，從而使硝酸钚溶液得到純化濃縮。

優(yōu)選地，所述步驟(1)中30％TBP-煤油溶液的體積為硝酸钚溶液體積的1/3～1/4。

優(yōu)選地，所述步驟(2)中含二甲基羥胺的硝酸溶液的體積為30％TBP-煤油溶液體積的1/3～1/4。

優(yōu)選地，所述步驟(2)中二甲基羥胺的濃度為0.4～1.0mol/L。

優(yōu)選地，所述步驟(1)和步驟(2)是在離心萃取器中進(jìn)行操作的。

優(yōu)選地，所述步驟(1)中萃取的級(jí)數(shù)為10～12級(jí)，洗滌的級(jí)數(shù)為6～8級(jí)，步驟(2)中反萃的級(jí)數(shù)為12～14級(jí)。

優(yōu)選地，所述萃取和反萃過(guò)程中有機(jī)相：硝酸钚溶液：洗滌劑：還原劑的流比為1:4:1:0.25。

優(yōu)選地，所述(1)和步驟(2)中萃取和反萃時(shí)單級(jí)停留時(shí)間為5～60秒。(三)有益效果

本發(fā)明提供的硝酸钚溶液的純化濃縮方法，該方法采用萃取和反萃兩個(gè)步驟實(shí)現(xiàn)硝酸钚溶液的純化濃縮，具有以下有益效果：

(1)钚的反萃收率和濃縮倍數(shù)高

由于取消了鈾的補(bǔ)充萃取這一步驟，不但簡(jiǎn)化了方法步驟而且還提高了钚的反萃收率；另外，通過(guò)將硝酸钚溶液中的Pu(Ⅳ)萃入相對(duì)小體積的30％TBP-煤油和使用相對(duì)小體積的含二甲基羥胺的硝酸溶液反萃兩個(gè)步驟，將钚的濃度最高可提高至16倍，實(shí)現(xiàn)了钚的純化和濃縮。

(2)溶劑輻解效應(yīng)小、耗時(shí)短

本方法中的萃取和反萃均是在離心萃取器中進(jìn)行操作的，使得料液可在5～60s內(nèi)利用離心力完成兩相混合‐分相，單級(jí)停留時(shí)間為秒級(jí)。在進(jìn)行硝酸钚溶液的純化濃縮同時(shí)，盡量降低溶劑的輻解程度，最大程度地避免溶劑的輻解產(chǎn)物對(duì)钚的純化和反萃收率產(chǎn)生影響。

附圖說(shuō)明

圖1是钚的純化濃縮方法流程示意圖。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合說(shuō)明書(shū)附圖和具體實(shí)施方式對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步闡述。

實(shí)施例1

在離心萃取器中進(jìn)行钚的純化濃縮，該方法包括萃取和反萃兩個(gè)步驟，其方法的工藝流程如圖1所示。

(1)萃取