[發(fā)明專利]甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑及其制備方法

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• 申請?zhí)枺?/td>: 201410234429.7
• 申請日: 2014-05-29
• 公開（公告）號: CN105214658A
• 公開（公告）日: 2016-01-06
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 王發(fā)根;陳偉;許國勤
• 申請（專利權(quán)）人: 蘇州工業(yè)園區(qū)新國大研究院;新加坡國立大學(xué)
• 主分類號: B01J23/63
• 分類號: B01J23/63;B01J37/03;C01B3/40
• 代理公司: 廣州華進(jìn)聯(lián)合專利商標(biāo)代理有限公司 44224
• 代理人: 鄭彤;萬志香

1.一種甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑，其特征在于，該催化劑的組成及質(zhì)量百分含量為：金屬銥2-3％，氧化鈰基固溶體97-98％，所述氧化鈰基固溶體為純氧化鈰、氧化鈰-氧化鑭固溶體、氧化鈰-氧化鐠固溶體、氧化鈰-氧化鋯固溶體或氧化鈰-氧化鈦固溶體。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑，其特征在于，所述氧化鈰-氧化鑭固溶體中鈰與鑭的摩爾比為8.5-9：1，所述氧化鈰-氧化鐠固溶體中鈰與鐠的摩爾比為8.5-9：1，所述氧化鈰-氧化鋯固溶體中鈰與鋯的摩爾比為8.5-9：1，所述氧化鈰-氧化鈦固溶體中鈰與鈦的摩爾比為8.5-9：1。

3.權(quán)利要求1-2任一項(xiàng)所述的催化劑在甲烷二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)中的應(yīng)用。

4.權(quán)利要求1-2任一項(xiàng)所述的催化劑的制備方法，其特征在于，將鈰源，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源，和銥源采用沉積沉淀、共沉淀或順序沉淀方法制備甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述沉積沉淀的制備方法，包括如下步驟：

將鈰源，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源，和過量的尿素溶解于蒸餾水中得混合溶液，鈰源的濃度為0.01-0.1mol/L，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源的濃度為0.0012-0.12mol/L；

將混合溶液在65-90℃水解4-6h，然后過濾洗滌，100-110℃干燥后在400-450℃焙燒3.5-4.5h，制得氧化鈰基固溶體；

將氧化鈰基固溶體加入到蒸餾水中攪拌分散，然后加入銥源溶液，混合均勻后加熱至65-75℃，再加入0.1mol/L的碳酸鈉或碳酸氫鈉溶液至溶液pH＝8-9，陳化2-4h；

然后過濾洗滌后100-110℃干燥，最后于700-800℃焙燒4-5h，即得所述甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑。

6.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述共沉淀的制備方法，包括如下步驟：

將鈰源，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源，和銥源溶解于蒸餾水中的混合溶液，鈰源的濃度為0.01-0.1mol/L，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源的濃度為0.0012-0.12mol/L；

然后將混合溶液緩慢加入至65-75℃的0.1mol/L的碳酸鈉或碳酸氫鈉溶液至溶液pH＝8-9，陳化2-4h；

然后過濾洗滌后100-110℃干燥，最后在700-800℃焙燒4-5h，即得所述甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑。

7.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述順序沉淀的制備方法，包括如下步驟：

將鈰源，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源，和過量的尿素溶解于蒸餾水中得混合溶液，鈰源的濃度為0.01-0.1mol/L，鑭源或鐠源或鋯源或鈦源的濃度為0.0012-0.12mol/L，鈰源與鑭源或鐠源或鋯源或鈦源的摩爾比為8.5-9：1；

將混合溶液在65-90℃水解4-6h，然后加入銥源溶液混合均勻，陳化2-4h；

然后過濾洗滌后100-110℃干燥，最后在700-800℃焙燒4-5h，即得所述甲烷二氧化碳重整制合成氣的催化劑。

8.根據(jù)權(quán)利要求4-7所述的制備方法，其特征在于，所述銥源為氯銥酸、氯銥酸鉀、氯乙酸鈉、氧化銥或氯化銥；所述鈰源為硝酸鈰、硝酸鈰銨或氯化鈰；鐠源為硝酸鐠或氯化鐠；鑭源為硝酸鑭、氯化鑭或乙酸鑭；鋯源為硝酸氧鋯、硝酸鋯、氯化鋯或乙酸鋯；鈦源為草酸氧鈦鉀或硝酸鈦。