[發(fā)明專利]一種超聲輻射快速制備石墨烯的方法

有效

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• 申請日: 2014-05-15
• 公開（公告）號: CN103964425A
• 公開（公告）日: 2014-08-06
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 陶小軍;李志偉;周少敏
• 申請（專利權(quán)）人: 河南大學(xué)
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04
• 代理公司: 鄭州聯(lián)科專利事務(wù)所(普通合伙) 41104
• 代理人: 張智偉;劉建芳

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于納米材料技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種超聲輻射快速制備石墨烯的方法。

背景技術(shù)

石墨烯具有一系列獨(dú)特的性能，如電學(xué)、力學(xué)、光學(xué)、熱學(xué)等，這些決定了其廣闊的應(yīng)用前景。需要指出的是，當(dāng)前在世界范圍內(nèi)圍繞石墨烯的研究熱潮主要集中在這種兩維材料的物理性質(zhì)，特別是電子結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)，但是關(guān)于石墨烯的化學(xué)研究還較少涉及。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于提供一種無需外部熱源、合成速度快、步驟簡單及后處理非常簡便的超聲輻射快速制備石墨烯的方法。

為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采取的技術(shù)方案如下：

一種超聲輻射快速制備石墨烯的方法，在干燥的反應(yīng)容器中加入有機(jī)反應(yīng)介質(zhì)和碳源，啟動超聲波，待溶液透明之后，加入還原劑進(jìn)行超聲反應(yīng)；反應(yīng)結(jié)束后，停止超聲波，自然冷卻至室溫，所得固體產(chǎn)品經(jīng)后處理即得目標(biāo)產(chǎn)物。

所述有機(jī)反應(yīng)介質(zhì)為正十四烷、正十五烷、正十六烷或液體石蠟。

所述還原劑為鈉。

所述碳源為碳原子數(shù)為1或6的飽和鹵代烴。

所述碳源為四溴化碳或六氯代苯。

在1000~1500 W下超聲反應(yīng)5~20 min。

碳源和還原劑的用量依據(jù)化學(xué)計量摩爾比，有機(jī)反應(yīng)介質(zhì)的用量為反應(yīng)容器總體積的30～60%，且1mol還原劑添加有機(jī)反應(yīng)介質(zhì)400-800ml。

本發(fā)明采用新的bottom-up法，以碳源和還原劑為起始原料，在有機(jī)反應(yīng)介質(zhì)中經(jīng)超聲輻射常壓一步快速合成了石墨烯。本發(fā)明的制備方法具有無需外部熱源、能耗小、合成速度快、所需設(shè)備簡單、后處理簡便和易于批量化生產(chǎn)的優(yōu)點(diǎn)。所獲得的石墨烯具有大的比表面積，對有機(jī)染料有著高的吸附容量和快的吸附速率。

附圖說明

圖1為實施例1所得石墨烯的Raman圖譜；

圖2為實施例1所得石墨烯的TEM照片；

圖3為實施例1所得石墨烯的XPS圖譜：C 1s譜(左圖)，O 1s譜(右圖)，C 1s和O 1s峰的相關(guān)信息及C、O的百分含量 (下圖)；

圖4為實施例1所得石墨烯的FTIR圖譜；

圖5為實施例1所得石墨烯的TGA圖譜；

圖6為實施例1所得石墨烯的N₂吸附-脫附等溫線圖譜；

圖7為實施例1所得石墨烯(10 mg)對不同濃度羅丹明B溶液(10 ml)的吸附前照片(上圖)、吸附后照片(中圖，吸附時間40 min)和吸附結(jié)果圖譜(下圖)；

圖8為實施例1所得石墨烯(10 mg)在不同時間對羅丹明B溶液(120 mg/L)的 吸附照片和吸附結(jié)果圖譜。

具體實施方式

實施例1

在干燥的100 ml燒杯中，加入正十四烷大約50 ml和六氯代苯4.0 g，啟動超聲波（設(shè)定功率為1300 W），在超聲波的自發(fā)熱作用下大約2~3 min后溶液無色透明，把金屬鈉2.0 g切成小塊加入燒杯，溶液很快變成黑色渾濁，超聲反應(yīng)20 min后，停止超聲波，自然冷卻至室溫，所得固體產(chǎn)品經(jīng)洗滌、離心、干燥和研磨后即可得到石墨烯黑色粉末，它的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜、FTIR圖譜、TGA圖譜和N₂吸附-脫附等溫線圖譜分別如圖1、2、3、4、5和6所示。收集該產(chǎn)品用于有機(jī)染料的吸附性能測試。Raman圖譜中在1351 cm^–1 (D band)和1589 cm^–1(G band)處峰的存在，表明石墨烯的成功合成。TEM照片有力證明了所獲得的產(chǎn)品是層數(shù)很少的石墨烯，F(xiàn)TIR圖譜則表明了樣品中存在含氧官能團(tuán)(見圖中標(biāo)注)，XPS圖譜給出了石墨烯sp²碳的位置和碳氧的百分含量。TGA圖譜顯示失重達(dá)35%，進(jìn)一步證明了含氧官能團(tuán)的存在。N₂吸附-脫附等溫線圖譜給出了產(chǎn)品的比表面積高達(dá)1134.13 m²/g。

實施例2