[發明專利]一種多層氧化石墨烯的制備方法

有效

• 申請號: 201410156270.1
• 申請日: 2014-04-18
• 公開（公告）號: CN103964421A
• 公開（公告）日: 2014-08-06
• 發明（設計）人: 陶小軍;李志偉;周少敏
• 申請（專利權）人: 河南大學
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04
• 代理公司: 鄭州聯科專利事務所(普通合伙) 41104
• 代理人: 張智偉;劉建芳

技術領域

本發明屬于納米材料技術領域，具體涉及一種多層氧化石墨烯的制備方法。

背景技術

石墨烯具有一系列獨特的性能，如電學、力學、光學、熱學等，這些決定了其廣闊的應用前景。需要指出的是，當前在世界范圍內圍繞石墨烯的研究熱潮主要集中在這種兩維材料的物理性質，特別是電子結構和電學性質，但是關于石墨烯的化學研究還較少涉及。

發明內容

本發明的目的在于提供一種反應溫度低、合成步驟簡單及后處理非常簡便的多層氧化石墨烯的制備方法。

為實現上述目的，本發明采取的技術方案如下：

一種多層氧化石墨烯的制備方法，將干燥的反應容器置于-40~-60 oC的低溫冷卻液中，在其中滴入無機反應介質，然后加入還原劑、碳源，攪拌反應1~2 h；反應結束后，自然冷卻至室溫，所得固體產品經后處理即得目標產物。

所述無機反應介質為液氨。

所述還原劑為鈉或鉀。

所述碳源為碳原子數為1、2或6的飽和或不飽和鹵代烴。

所述碳源為四溴化碳、四氯乙烯或六氯代苯。

碳源和還原劑的用量依據化學計量摩爾比，無機反應介質的用量為反應容器總體積的30～60 %且1mol還原劑添加無機反應介質1000-2500ml。

本發明采用新的bottom-up法，以碳源和還原劑為起始原料，在無機反應介質中經低溫常壓一步合成多層氧化石墨烯。本發明的制備方法具有反應溫度低、能耗小、一步合成、所需設備簡單、后處理簡便和易于批量化生產的優點。所獲得的多層氧化石墨烯在水和N, N-二甲基甲酰胺等溶劑中有良好的分散性，并可用作制備多層石墨烯的有效前驅體，由其所獲得的多層石墨烯對有機染料顯示了優異的吸附性能。

附圖說明

圖1為實施例1所得多層氧化石墨烯的Raman圖譜；

圖2為實施例1所得多層氧化石墨烯的TEM照片；

圖3為實施例1所得多層氧化石墨烯的XPS圖譜：C 1s譜(左圖)，O 1s譜(右圖)，C 1s和O 1s峰的相關信息及C、O的百分含量(下圖)；

圖4為實施例1所得多層氧化石墨烯的FTIR圖譜；

圖5為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的Raman圖譜;

圖6為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的TEM圖譜;

圖7為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的XPS圖譜：C 1s譜(左圖)，O 1s譜(右圖)，C 1s和O 1s峰的相關信息及C、O的百分含量(下圖)；

圖8為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的FTIR圖譜;

圖9為實施例1煅燒后所得多層石墨烯(10 mg)在40 min內對不同濃度羅丹明B溶液(10 ml)的吸附照片(上圖)和吸附結果圖譜(下圖)；

圖10為實施例1煅燒后所得多層石墨烯(10 mg)在不同時間對羅丹明B溶液(10 mg/L)的吸附照片(上圖)和吸附結果圖譜(下圖)。

具體實施方式

實施例1

將干燥的250 ml燒瓶置于零下40 oC的低溫冷卻液無水乙醇中，滴入液氨大約75 ml，把金屬鉀2.5 g切成小塊加入燒瓶，形成深藍色的液氨鉀真溶液，然后緩慢滴入四氯乙烯1.6 ml，磁力攪拌，反應2 h；反應結束，自然冷卻至室溫，氨氣用稀鹽酸溶液吸收，所得固體產品經洗滌、離心、干燥和研磨后即可得到多層氧化石墨烯棕褐色粉末，它的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜分別如圖1、2、3和4所示。將所獲得的多層氧化石墨烯粉末在氮氣氣氛中500 oC煅燒2 h，得到黑色的多層石墨烯，它的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜分別如圖5、6、7和8所示。收集黑色的多層石墨烯用于有機染料的吸附性能測試。Raman圖譜圖1和圖5中在1355 cm^–1 (D band)和1580 cm^–1(G band)處峰的存在，表明石墨烯的成功合成。TEM照片圖2和圖6有力證明了所獲得的產品是多層的石墨烯。FTIR圖譜圖4和圖8則表明了樣品中存在含氧官能團(見圖中標注)，進一步表明了樣品的氧化。XPS圖譜圖3和圖7給出了石墨烯sp²碳的位置和碳氧的百分含量。

實施例2