[發明專利]一種高效還原二氧化碳的非金屬光催化材料

有效

• 申請號: 201410006469.6
• 申請日: 2014-01-07
• 公開（公告）號: CN103721738A
• 公開（公告）日: 2014-04-16
• 發明（設計）人: 黃彩進;陳成;葉欣欣;葉偉青;劉秋文
• 申請（專利權）人: 福州大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01D53/86;B01D53/62;C01B31/18
• 代理公司: 福州元創專利商標代理有限公司 35100
• 代理人: 蔡學俊

技術領域

本發明屬于材料制備及應用領域，具體涉及一種高效還原二氧化碳氣體的非金屬光催化材料。

背景技術

目前，二氧化碳引起的溫室效應越來越受到全世界人們的關注，?科學家在各個領域中尋找解決或緩解這個問題的有效方法。其中光催化二氧化碳還原是一種被認為是綠色環保的有效技術，其產物為可再利用工業原料。光催化二氧化碳還原的催化材料主要集中在金屬化合物（氧化物、硫化物等）半導體上，但是這些金屬化合物多數存在效率低、可見光不響應、化學不穩定等一些問題。而且金屬化合物本身成本高及其的使用會造成環境的二次污染。因此，尋求和拓展高效的非金屬類具有可見光響應的光催化材料成為光催化二氧化碳的一個重要課題。

發明內容

本發明的目的在于提供一種高效還原二氧化碳的非金屬類光催化材料。擬通過光催化技術有效地降低二氧化碳污染，解決目前用于光催化還原二氧化碳氣體的金屬化合物材料所帶來的低效性、高成本和環境污染等問題。本發明通過在高溫煅燒下合成三元化合物，使其帶寬吸收出現在可見光波段，進而實現其在可見光下高效地催化還原二氧化碳。石墨相硼碳氮作為無機非金屬可見光光催化劑具有效率高、穩定性好、無毒性、易保存、成本低等優點。本發明的制備方法簡單實用、原料廉價易得、低環境污染、有利于大規模工業生產，具有顯著的經濟和社會效益。

為實現上述目的，本發明采用如下技術方案：

將氧化硼、尿素、葡萄糖按照1：2：0.3的質量比混合研磨均勻之后，取混合樣品于剛玉磁舟里，再將其置于橫放式高溫管式爐里，在氨氣氣氛下，以5-10℃/min速度升溫到1250℃再保持4?–?8小時；取出樣品0.1mol/L的稀鹽酸洗滌，離心和烘干后得到石墨相硼碳氮粉體。準確稱取50mg的合成的粉體催化劑置于反應器里進行光催化還原二氧化碳性能測試。

本發明的有益效果在于：

（1）本發明首次發現石墨相硼碳氮具有光催化還原二氧化碳的性能，該材料的制備只需要簡單的熱聚合反應，而且該方法具有很好的可控性和重復性、制備過程簡單、低環境污染，有利于大規模的工業生產。

（2）本方法制備的材料具有可見光光催化還原二氧化碳的性能，拓展了無機非金屬材料應用于光催化的范疇。

（3）本方法制備的材料可以穩定保存，具有耐高溫、耐機械磨損、耐化學腐蝕等優點。

附圖說明

圖1為本發明的石墨相硼碳氮粉體的晶型圖（XRD）。?

圖2為本發明的石墨相硼碳氮粉體的紅外譜圖（FTIR）。?

圖3為本發明的石墨相硼碳氮粉體的漫反射譜圖（DRS）。

圖4為本發明的石墨相硼碳氮光催化還原二氧化碳成CO和H₂的產量-反應時間關系圖。

圖5為本發明的石墨相硼碳氮光催化性能隨溶劑乙腈含量的變化圖。

圖6為本發明的石墨相硼碳氮光催化性能隨反應溫度的變化圖。

具體實施方式

本發明的制備步驟如下：

將氧化硼、尿素、葡萄糖按照1：2：0.3的質量比混合研磨均勻之后，取混合樣品于剛玉磁舟里，再將其置于橫式高溫管式爐里，在氨氣氣氛的下，以5-10?℃/min速度升溫到1250℃再保持4?-?8小時；取出樣品用0.1mol/L的稀鹽酸洗滌，離心和烘干后得到石墨相硼碳氮粉體。準確稱取50mg制備的粉體催化劑置于光催化反應裝置中進行光催化還原二氧化碳性能測試。

實施例1

將氧化硼、尿素、葡萄糖按照1：2：0.3的質量比混合研磨均勻之后，取混合樣品于剛玉磁舟里，再將其置于橫放式高溫管式爐里，在氨氣氣氛的保護下，以5?℃/min速度升溫到1250℃再保持4?小時；取出樣品用0.1mol/L的稀鹽酸洗滌，離心和烘干后得到石墨相硼碳氮粉體。準確稱取50mg制備的粉體催化劑置于光催化反應裝置中進行光催化還原二氧化碳性能測試。

實施例2

將氧化硼、尿素、葡萄糖按照1：2：0.3的質量比混合研磨均勻之后，取混合樣品于剛玉磁舟里，再將其置于橫式高溫管式爐里，在氨氣氣氛下，以10?℃/min速度升溫到1250℃再保持6?小時；取出樣品用0.1mol/L的稀鹽酸洗滌，離心和烘干后得到石墨相硼碳氮粉體。準確稱取50mg制備的粉體催化劑置于光催化反應裝置中進行光催化還原二氧化碳性能測試。

實施例3