[發(fā)明專利]添加至少一種氧化還原體系的作為腐蝕性裂變產(chǎn)物調(diào)節(jié)劑的氧化物核燃料

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 201380063951.7
• 申請日: 2013-11-08
• 公開（公告）號: CN104838446A
• 公開（公告）日: 2015-08-12
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: C·里格萊-馬夏爾;M·布羅捷;P·馬特龍;V·彭尼西;V·巴西尼
• 申請（專利權(quán)）人: 原子能和能源替代品委員會(huì)
• 主分類號: G21C3/17
• 分類號: G21C3/17;G21C3/62;G21C21/02;G21C3/04
• 代理公司: 北京戈程知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11314
• 代理人: 程偉;何箏

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明的領(lǐng)域?yàn)楹巳剂项I(lǐng)域，并且特別地為在燃料棒運(yùn)行過程中腐蝕作用減至最小的核燃料領(lǐng)域。

背景技術(shù)

通常地，核燃料可以定義為含有裂變錒系元素芯的材料，所述裂變錒系元素芯為裂變反應(yīng)的源。此材料可以以各種形式(純金屬、金屬合金、各種陶瓷-氧化物、碳化物、氮化物、陶瓷與金屬的混合物、各種陶瓷的混合物，或者甚至在熔鹽反應(yīng)堆的非常特別的情況下的液體)。此材料被包封在通常稱為燃料包殼的密封容器中。

為了改進(jìn)在正常的和/或偶然的運(yùn)行過程中的行為以及改進(jìn)核燃料的使用壽命，已經(jīng)尋求對燃料和/或構(gòu)成其第一密封屏蔽的包殼進(jìn)行改變。這些改變通常更特別地針對待改進(jìn)的功能，不管所述功能是關(guān)于在反應(yīng)堆中燃料的使用過程中所不可避免地產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物(FP，法文為PF)的保留，還是關(guān)于使在燃料的組成芯塊與包殼之間的界面處的化學(xué)和機(jī)械相互作用達(dá)到最小(芯塊-包殼相互作用，PCI風(fēng)險(xiǎn))。

通常地，在反應(yīng)堆中氧化物型的核燃料的使用過程中，裂變材料經(jīng)受裂變反應(yīng)，所述裂變反應(yīng)在一方面產(chǎn)生稱為裂變產(chǎn)物(FP)的化學(xué)物種，在另一方面釋放氧氣。某些FP為化學(xué)惰性的，如表示為RG(法文為GR)(Xe、He、Kr等)的稀有氣體，而其它FP與以獨(dú)立相的形式釋放的氧或與作為燃料中的固溶體的氧組合，或者組合而形成表示為VG(法文為GV)(碘、碲或銫物種)的“揮發(fā)性氣體”，所述揮發(fā)性氣體易于移動(dòng)至在燃料與包封燃料的包殼之間存在的自由體積中。所述現(xiàn)象導(dǎo)致氣體的產(chǎn)生，并且隨著燃料燃燒程度的增加，特別地由于某些裂變產(chǎn)物對于最初結(jié)合至構(gòu)成燃料的裂變原子和/或可裂變原子(鈾、钚、釷等)的氧具有更小的親合力(如鉑系金屬)，所述現(xiàn)象逐漸伴隨著材料中氧勢的增加。此外，功率瞬變引起大的溫度梯度，所述大的溫度梯度顯著改變材料中的局部氧勢，并因此改變裂變產(chǎn)物(特別地以氣體形式)的化學(xué)平衡。

所述雙重傾向(氧勢的大的變化以及在含有燃料的包殼內(nèi)的氣體的壓力的大的變化)在整個(gè)燃料的使用過程中引起在由包殼的內(nèi)部空間限定的體系內(nèi)的熱力學(xué)失控的狀況，并且當(dāng)燃燒程度高時(shí)以及當(dāng)功率變化大時(shí)更加如此。在這個(gè)意義上說，燃料的熱機(jī)械性質(zhì)(熱導(dǎo)率，蠕變性質(zhì)等)(其既取決于溫度條件，也取決于氧勢)不再受控制，而是隨著由燃燒程度和運(yùn)行方式所引起的變化而產(chǎn)生(subies)。此外，這種效應(yīng)伴隨著與燃料與包殼之間所剩下的自由體積中的氣體壓力增加相關(guān)的另一效應(yīng)，所述氣體壓力增加引起在包殼上的機(jī)械應(yīng)力(contrainte)(這可以導(dǎo)致膨脹)。

如果發(fā)生密封屏蔽(包殼)的破裂，由于氣體裂變產(chǎn)物可能對環(huán)境具有明顯的影響，因此還應(yīng)該注意增加的放射性風(fēng)險(xiǎn)。最后，在反應(yīng)堆中燃料的使用過程中產(chǎn)生的某些氣體物種可以導(dǎo)致包殼的腐蝕，在材料中主要的熱力學(xué)條件可能導(dǎo)致對于腐蝕而言不利的物種形成(腐蝕性物種的預(yù)先存在)。

由于所有這些原因，因此尋求用于防止所描述的有害現(xiàn)象或者用于限制所述有害現(xiàn)象的結(jié)果的實(shí)施方法。以下的現(xiàn)有技術(shù)呈現(xiàn)了已知方法的主要類別，并證明了這些方法整體上不能完全令人滿意地解決上述問題。

最后，應(yīng)該指出可能會(huì)遇到另一種類型的困難，所述困難再次與控制氧勢相關(guān)，并涉及燃料本身的制造。本發(fā)明所針對的燃料的類型及其產(chǎn)生方式有可能解決控制氧勢的需要/控制氧勢的興趣，所述氧勢對燃料的燒結(jié)行為和在該燒結(jié)步驟后燃料的最終特性/性質(zhì)具有顯著的影響。

目前且常規(guī)地，在燃料-包殼體系內(nèi)表示為P_O2的氧的分壓通過在反應(yīng)堆中燃料的使用過程中所發(fā)生的裂變而自發(fā)地施加。在這個(gè)意義上，此P_O2特別地取決于燃燒程度，這不允許在燃料-包殼體系的使用過程中控制燃料-包殼體系的行為(可能缺乏對燃料-包殼體系的物理和微結(jié)構(gòu)性質(zhì)的控制)。

此外，缺乏對P_O2的控制不可能控制體系內(nèi)物種的物種形成，因此對體系具有不利影響(特別地，關(guān)于壓力增加或包殼的腐蝕)的某些化合物(例如化合物TeI₂)可以在裂變過程中自然地產(chǎn)生。

已經(jīng)設(shè)想了幾種類型的改進(jìn)，以用于限制在反應(yīng)堆中核燃料的使用過程中所排放的裂變產(chǎn)物(FP)的影響，所述影響關(guān)于由PCI引起的應(yīng)力或增加這些FP在燃料內(nèi)的保留。

這些改進(jìn)可以分為以下兩種主要類別：

1)具有改變的芯塊-包殼界面的燃料：

1.1：吸氣類型捕獲材料的使用：