[發明專利]表面修飾金屬氧化物粒子材料、分散液、聚硅氧烷樹脂組合物、聚硅氧烷樹脂復合體、光半導體發光裝置、照明器具及液晶圖像裝置

有效

• 申請號: 201380022604.X
• 申請日: 2013-05-20
• 公開（公告）號: CN104271495B
• 公開（公告）日: 2017-08-25
• 發明（設計）人: 佐藤洋一;栗野恭行;大塚剛史;山口健兒;原田健司
• 申請（專利權）人: 住友大阪水泥股份有限公司
• 主分類號: C01B13/14
• 分類號: C01B13/14;C08K9/04;C08L83/04;H01L33/56
• 代理公司: 中原信達知識產權代理有限責任公司11219
• 代理人: 盛曼,金龍河

技術領域

本發明涉及表面修飾金屬氧化物粒子材料、分散液、聚硅氧烷樹脂組合物、聚硅氧烷樹脂復合體、使用該復合體作為密封材料的光半導體發光裝置、具備該光半導體發光裝置的照明器具及液晶圖像裝置。

背景技術

例如如專利文獻1所記載的那樣，聚硅氧烷樹脂的透明性、耐熱性、耐光性等特性優良，并且硬度、橡膠彈性優良，因此用于光半導體元件的密封材料、光波導材料等。

特別是，作為光半導體發光元件之一即發光二極管(LED)的密封材料，有：例如專利文獻2所記載的有機改性聚硅氧烷樹脂、苯基(或甲基苯基)聚硅氧烷樹脂、例如專利文獻3所記載的二甲基聚硅氧烷樹脂等。

另一方面，聚硅氧烷樹脂雖然耐久性優良，但存在透氣性大(阻氣性低)這樣的問題，針對該問題，嘗試了通過含有金屬氧化物粒子來解決。為了對聚硅氧烷樹脂與金屬氧化物粒子進行透明復合化，必須將粒子表面用有機硅烷劑進行處理。例如，如專利文獻4、5所記載的那樣，使用含環氧基的硅烷劑、含乙烯基的硅烷劑來實施表面處理，由此，能夠在樹脂的固化時防止粒子的凝聚，能夠制作透明復合體。

現有技術文獻

專利文獻

專利文獻1：日本特開2009-076948號公報

專利文獻2：日本特開2007-270004號公報

專利文獻3：日本特開2011-096793號公報

專利文獻4：日本特開2005-200657號公報

專利文獻5：日本特開2006-70266號公報

發明內容

發明所要解決的問題

但是，聚硅氧烷樹脂存在透氣性大(阻氣性低)的問題，雖然通過將金屬氧化物粒子在聚硅氧烷樹脂中分散、復合化而彌補了該缺點并且實現了功能的提高，但還存在特別是由于大氣中的含硫氣體將LED封裝體的鍍銀反射板腐蝕(硫化而使其黑化)而使LED的亮度降低的問題。

另外，在聚硅氧烷樹脂中分散有無機粒子的情況下，由于通常的表面處理劑的耐熱性低，因此，在高溫時發生粒子凝聚(粒子分散性降低)或發生表面處理劑自身的著色，由此使透射率降低，因此，也有時在耐熱性方面產生問題。

另外，在用來自LED的光提取效率低的二甲基聚硅氧烷樹脂進行密封的情況下，即使提高燈泡結構的密閉性或對LED封裝體的光反射板施加耐腐蝕性高的金鍍層等，也會存在亮度低、成本高的問題。

另一方面，苯基(或甲基苯基)聚硅氧烷樹脂與二甲基聚硅氧烷樹脂相比，透氣性小(阻氣性高)，但這些特性依賴于能夠引入的苯基量，其引入量也存在極限。

另外，在表面處理劑中具有環氧基或在復合體中過量殘留未反應的乙烯基時，對復合體施加熱負荷時，存在發生黃變的問題。另外，在表面處理劑與聚硅氧烷樹脂的相容性不充分的情況下，還存在不能實現阻氣性的提高或在熱負荷時發生粒子凝聚(粒子分散性降低)而使透射率降低的問題。

本發明是為了解決上述問題而完成的，具體而言，其目的在于提供在用于光半導體發光裝置用的密封材料等的情況下具有高耐熱性(即，由熱負荷時的著色、熱負荷時的粒子凝聚引起的透射率降低得到抑制)并且能夠發揮高透明性和阻氣性的表面修飾金屬氧化物粒子材料、含有該表面修飾金屬氧化物粒子材料的分散液、聚硅氧烷樹脂組合物和聚硅氧烷樹脂復合體、以及在將該聚硅氧烷樹脂復合體用作密封材料時使密封材料的透氣性降低從而能夠抑制由透過氣體引起的裝置的劣化的光半導體發光裝置、具備該光半導體發光裝置的照明器具及液晶圖像裝置。

用于解決問題的方法

為了解決上述問題，本發明人進行了深入研究，結果發現，通過使用通過利用至少具有苯基和能夠與聚硅氧烷樹脂中的官能團進行交聯反應的基團的表面修飾材料對平均一次粒徑為預定范圍的金屬氧化物粒子進行表面修飾而得到的表面修飾金屬氧化物粒子材料，能夠解決該問題。具體而言發現，通過將使特定的聚硅氧烷樹脂中含有該表面修飾金屬氧化物粒子材料的聚硅氧烷樹脂復合體用于光半導體發光裝置中的發光元件的密封材料，在不損害來自發光元件的透光性的情況下，也能夠進一步降低密封層的透氣性，從而想到了本發明。

即，本發明如下所述。

[1]一種表面修飾金屬氧化物粒子材料，其通過利用至少具有苯基和能夠與聚硅氧烷樹脂形成成分中的官能團進行交聯反應的基團的表面修飾材料對平均一次粒徑為3nm以上且10nm以下的金屬氧化物粒子進行表面修飾而得到。

[2]如[1]所述的表面修飾金屬氧化物粒子材料，其中，上述能夠與聚硅氧烷樹脂形成成分中的官能團進行交聯反應的基團為烯基。