[發明專利]一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑及制備和應用

有效

• 申請號: 201310617069.4
• 申請日: 2013-11-27
• 公開（公告）號: CN103657665A
• 公開（公告）日: 2014-03-26
• 發明（設計）人: 趙昆峰;劉爽;王婷;董亞梅;何丹農
• 申請（專利權）人: 上海納米技術及應用國家工程研究中心有限公司
• 主分類號: B01J23/83
• 分類號: B01J23/83;B01D53/94;B01D53/72
• 代理公司: 上海東方易知識產權事務所 31121
• 代理人: 唐莉莎

技術領域

本發明涉及催化劑技術領域，尤其是涉及一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑及制備方法和應用。

背景技術

隨著國民經濟快速發展和城市化步伐加速，我國環境污染問題日益惡化，嚴重威脅到生態環境和人類生活與健康。調查表明，機動車排放污染已成為環境污染的主要原因之一。2012年《中國機動車污染防治年報》指出，全國機動車四項污染物排放總量為4607.9萬噸，比2010年增加3.5%。其中一氧化碳（CO）3467.1萬噸，碳氫化合物（HC）441.3萬噸，氮氧化物（NO_x）637.5萬噸，顆粒物（PM）62.1萬噸。

對于城市隧道或地下停車場等半封閉空間中CO、NO_x和PM等的治理，已經引起了人們的關注，并取得了較好的成果。但是關于我國道路隧道中濃度較高的HC治理方面鮮有報道。然而，多數HC都是有毒性的，有些HC甚至是潛在的致癌物質。此外，在強烈陽光照射下，HC與NO_x?發生光化學反應，有可能導致光化學煙霧污染，對人類健康和生態環境造成更嚴重的影響。其實城市里大氣污染最嚴重的就是大量機動車尾氣排放的HC懸浮物質，不但嚴重污染大氣，還造成熱島效應令極端天氣頻發。HC的治理已經成為當今亟待解決的問題。

低鏈HC具有非極性和化學穩定性等特點，低溫很難去除。碳氫鍵的活化，尤其是低鏈烴類碳氫鍵的直接活化具有重大挑戰性，被認為是化學的“圣杯”。因此，開發高效HC深度催化氧化催化劑是一個急迫而又具挑戰性的課題。實驗室模擬氣氛下，通常利用C₃H₈和C₃H₆分別代替尾氣中的烷烴和烯烴組分。

發明內容

為了克服現有技術的不足，本發明提供一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑及制備和應用，盡可能降低機動車尾氣處理成本和溫度。

一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑，其特征在于，所述催化劑為鑭和鈷的復合氧化物，其中鑭與鈷摩爾比為0.1–2。

所述復合氧化物催化劑中有不同程度的氟摻雜。

當鈷為錳、鐵、鎳時，所得復合物均具有較高的丙烷深度催化氧化活性。

一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑的制備方法，其特征在于，將鑭、鈷可溶性鹽，及檸檬酸溶于無水乙醇中，檸檬酸與金屬離子摩爾比為2–5；在攪拌條件下，逐滴加入氫氟酸溶液，至溶液轉變為凝膠；100–160℃干燥，200–500℃焙燒2–6?小時，即得到高活性鑭鈷復合氧化物催化劑。

所述鈷源為可溶性鈷鹽硝酸鈷（Co(NO₃)₂）、氯化鈷（CoCl₂）中的一種或其組合；鑭為可溶性鑭源硝酸鑭（La(NO₃)₃）、氯化鑭（LaCl₃）中的一種或其組合。

一種高活性鑭鈷復合氧化物催化劑，其可應用于丙烷（C₃H₈）、丙烯（C₃H₆）、甲烷（CH₄）的深度氧化反應，具有較好的反應活性。

本發明具有經濟廉價，制備簡單等優點。并且所得催化劑具有較高的丙烷深度催化氧化活性，在空速為100000?mLg^-1_cat?h^-1的條件下，300?^oC即可實現濃度為20?ppm的丙烷全轉化。

附圖說明

圖1?各種復合氧化物的C3H8深度催化氧化活性曲線。（C3H8濃度為20ppm，GHSV=100000?mLg-1cat?h-1）

圖1表明鑭鈷復合氧化物具有很高的C₃H₈深度催化氧化活性，在空速為100000?mLg^-1_cat?h^-1的條件下，300?^oC即可實現濃度為20?ppm的丙烷全轉化；鑭錳和鑭鎳復合氧化物催化活性與鑭鈷復合氧化物相比略有降低；鑭鐵復合氧化物活性最差。??

具體實施方式

實施例1：