[發(fā)明專利]一種磁性復(fù)合催化劑Ag/HNTs/Fe3O4的制備方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201310593559.5
• 申請(qǐng)日: 2013-11-22
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN103638944A
• 公開(kāi)（公告）日: 2014-03-19
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 潘建明;甘夢(mèng)穎;張?jiān)评?/a>;瞿琴;朱文靜
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 江蘇大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J23/89
• 分類號(hào): B01J23/89
• 代理公司: 暫無(wú)信息
• 代理人: 暫無(wú)信息

技術(shù)領(lǐng)域

????本發(fā)明涉及一種磁性復(fù)合催化劑Ag/HNTs/Fe₃O₄的制備方法，屬環(huán)境功能材料制備技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)

硝基芳香化合物是有毒的和抗生物降解的有機(jī)污染物，廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)炸藥的原料和中間產(chǎn)物、制藥、農(nóng)藥、顏料、染料、木材防腐劑、橡膠助劑等領(lǐng)域。其中，對(duì)硝基苯酚(4-NP)由于其高化學(xué)穩(wěn)定性、溶于水、持久性、生物毒害性，是硝基芳香化合物中的重要一員。因此，4-NP已被美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局列為優(yōu)先污染物。由于4-NP在水溶液中的高穩(wěn)定性、高溶解性，以至于傳統(tǒng)的凈化方法很難將它們從地表水和地下水中移除。所以迫切需要找到一個(gè)有效的方法從環(huán)境中去除4-NP。

據(jù)報(bào)道銀納米粒子由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)可以作為催化劑來(lái)降解4-NP。到目前為止，已經(jīng)有很多方法合成不同形狀的Ag納米粒子，如化學(xué)還原法、微乳液法、水熱法。然而，銀納米粒子容易聚合，可回收性和可復(fù)用性差。因此，很需要找到一種可以防止Ag納米粒子團(tuán)聚并且方便催化劑回收的方法。

最近，許多研究人員將二氧化鈦、石墨烯、碳納米管用作支架來(lái)解決團(tuán)聚問(wèn)題。然而，這些支架似乎過(guò)于昂貴且在實(shí)際應(yīng)用中很費(fèi)時(shí)。因此，尋找一種低成本和可用的支架是非常緊迫的，埃洛石納米管(HNTs)是優(yōu)先考慮做為催化劑的載體來(lái)解決Ag納米粒子的團(tuán)聚的問(wèn)題，一方面HNTs[Al₂Si₂O₅(OH)₄·H₂O])是廣泛存在于土壤和風(fēng)化巖石中的天然硅酸鹽納米管，具有中空納米管狀結(jié)構(gòu)且比表面積大，被視為碳納米管的替代物；另一方面，HNTs在中國(guó)以及世界各地資源非常豐富。更重要的是，HNTs已被應(yīng)用于許多領(lǐng)域，如用于吸附劑、催化劑載體、電子、生物系統(tǒng)和功能材料等等。基于這些優(yōu)勢(shì)，HNTs用作銀催化劑粒子的支架防止團(tuán)聚具有重要意義。

磁分離技術(shù)可以解決催化劑的回收問(wèn)題。然而，如果Fe₃O₄納米顆粒被直接用作貴金屬的支架，磁性載體與空氣接觸會(huì)慢慢的氧化。因此，為了減緩或防止氧化，F(xiàn)e₃O₄納米顆粒沉積在HNTs的空腔內(nèi)形成磁性納米顆粒：HNTs/Fe₃O₄。基于HNTs，制備內(nèi)腔有磁響應(yīng)、外表面有銀納米粒子的復(fù)合催化劑具有較好的前景。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明通過(guò)簡(jiǎn)單有效的化學(xué)還原法首先制備了四氧化三鐵/埃洛石納米管(HNTs/Fe₃O₄)磁性復(fù)合材料，接著用硝酸銀溶液和氨水配置成新鮮的銀氨溶液，作為氧化劑，用葡萄糖作為還原劑，通過(guò)銀鏡反應(yīng)在磁性復(fù)合材料表面進(jìn)行沉積Ag納米粒子，制備磁性復(fù)合催化劑Ag/HNTs/Fe₃O₄，并將其用于催化降解水溶液中對(duì)硝基苯酚。

本發(fā)明采用的技術(shù)方案是：

（1）埃洛石納米管(HNTs)活化：

塊狀埃洛石納米管經(jīng)研磨粉碎后，取粉碎的埃洛石納米管置于濃硝酸和蒸餾水的混合溶液中75-80℃回流12-13?h，所得產(chǎn)物用二次蒸餾水洗至中性，在60℃下烘干至恒重；最后將干燥后的埃洛石納米管置于煅燒爐內(nèi)200-250℃煅燒2.0-2.5?h。

（2）磁性埃洛石納米管復(fù)合材料(HNTs/Fe₃O₄)的制備

????將活化后的HNTs、九水硝酸鐵和無(wú)水乙醇混合，超聲分散60-65?min；然后混合物在60?℃的水浴鍋內(nèi)蒸發(fā)至恒重；隨后將產(chǎn)物在80-85℃丙酸蒸汽浸泡15-16?h，之后在氮?dú)獗Ｗo(hù)下，265-275?℃煅燒2.0-2.5?h；最后，所得的產(chǎn)物HNTs/Fe₃O₄用無(wú)水乙醇和蒸餾水分別洗滌3次，在60℃下真空干燥至恒重。

（3）HNTs/Fe₃O₄表面沉積Ag納米粒子復(fù)合材料(Ag/HNTs/Fe₃O₄)的制備