[發明專利]一種化學還原劑還原制備氮化碳/銀納米復合材料的方法

有效

• 申請號: 201310558559.1
• 申請日: 2013-11-12
• 公開（公告）號: CN103623855A
• 公開（公告）日: 2014-03-12
• 發明（設計）人: 呂曉萌;吳子偉;沈佳宇;謝吉民
• 申請（專利權）人: 江蘇大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 南京經緯專利商標代理有限公司 32200
• 代理人: 樓高潮

技術領域

本發明涉及一種納米復合材料的方法，尤其是一種制備工藝簡單，成本低廉，產品具有良好光催化活性的氮化碳-銀納米粒子復合材料的制備方法。

技術背景

近年來，類石墨結構的碳材料，如石墨烯和硼摻雜氮化碳（B-CN）的廣泛應用被逐漸發現。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一種新型無金屬聚合物半導體光催化劑（Wong,?Nature?Mater.,?2009,?8:?76-80），它具有層疊的二維結構，較小禁帶寬度（2.7?eV），光譜響應范圍較寬。相對于無機半導體，石墨相氮化碳由我們星球上最豐富的元素碳和氮組成，是一種可持續的、環境友好的有機半導體。石墨相氮化碳制備工藝簡單，價格低廉優勢獨特。由于王等人已報道其光催化性能（Wang,?Science,?2009,?324:?768-771），石墨相氮化碳在催化和光伏領域加強的應用已經被發現。

一般來說，催化劑可以通過負載貴金屬納米粒子，以促進電荷分離，進而提高催化活性。已經證實，銀納米顆粒表面電子的集體振蕩所產生的等離子體共振效應對銀基半導體復合材料的光催化活性做出了巨大貢獻。銀的等離子體共振峰在可見光區，從而導致了對太陽光的強烈吸收。此外，銀納米粒子良好的導電性可以提高電子傳輸，使產生的載流子快速轉移到銀表面，從而抑制電子-空穴對的復合。現有技術中已經有一些報道關于氮化碳-銀納米粒子復合材料的制備及應用。例如，荷蘭《應用催化》（Applied?Catalysis?A:?General,?2011年409-410期215頁）報道了一種氮化碳/銀的制備方法，該方法利用溶劑揮發、熱還原法制得氮化碳-銀混合物，并分析了其在光催化降解染料和光催化制氫方面的應用；荷蘭《應用催化》（Applied?Catalysis?B:?Environmental,?2013年142-143期828頁）報道了利用光致還原法制備氮化碳/銀納米復合材料。

盡管氮化碳/銀納米粒子復合材料的制備方法已經有了一些報道，但是上述報道的復合材料中的銀納米粒子大小不夠均一、分散性不好、容易聚集等，這些都嚴重影響了復合材料的使用性能。因此，通過溫和的液相化學還原法在氮化碳表面上生成大小均一、分散性良好的銀納米粒子，從而制備氮化碳/銀納米復合材料具有重要的意義。

發明內容

針對上述現有技術，本發明提供一種化學還原劑還原制備氮化碳/銀納米粒子復合材料的制備方法。采用N,N-二甲基甲酰胺（DMF）作為還原劑，熱分解三聚氰胺制備的石墨相氮化碳為載體，在溫和的反應條件下，銀在氮化碳層上成核、長大，得到氮化碳/銀納米粒子復合材料。該制備方法工藝簡單，合成的氮化碳/銀復合材料純度高，雜質含量少。由本發明制備方法合成的氮化碳/銀納米粒子復合材料在催化領域有著廣泛應用，同時也可以擴大其在電化學、抗菌等領域的應用。

本發明一種化學還原劑還原制備氮化碳/銀納米粒子復合材料的方法，該制備方法通過以下步驟實現：?

（1）將石墨相氮化碳以6?~?10mg/mL的比例分散于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，超聲分散得到氮化碳的分散液；?

（2）按照石墨相氮化碳和硝酸銀的質量比為6?：1?~?120?：1稱取硝酸銀，將硝酸銀分散于DMF中，并加入表面活性劑聚乙烯吡咯烷酮（PVP），其質量為硝酸銀質量的1?~?1.5倍，磁力攪拌制得硝酸銀分散液；?

（3）將上述步驟一制備的和步驟二制備的兩種溶液混合，磁力攪拌后轉移到一三口燒瓶中，水浴加熱至80?~?90℃，邊攪拌邊反應，反應10?~?20h；?

（4）將上述步驟三反應完成的溶液離心，得到氮化碳/銀復合物沉淀；然后用蒸餾水反復洗滌直至除去未結合的銀納米粒子；最后將產物用乙醇清洗，干燥后得到氮化碳-銀納米粒子復合物；

（5）利用掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線衍射儀（XRD）、X射線電子能譜（XPS）、透射電子顯微鏡（TEM）對產物進行結構形貌分析，以甲基橙（MO）溶液為目標染料進行光催化降解實驗，通過紫外-可見分光光度計測量吸光度，以評估其光催化活性。

所述步驟1中的超聲分散指：在40kHz，100W的超聲波清洗器中超聲處理30min?~?90min。

所述步驟2中磁力攪拌的時間為30?~?60min。

所述步驟3中的磁力攪拌的時間為10?~?30min。

所述步驟2中的硝酸銀分散液中硝酸銀的濃度為0.005mol/L?~?0.03mol/L。