[發(fā)明專利]一種高取向排列的氮化碳納米棒陣列及其制備方法

無效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201310528610.4
• 申請日: 2013-10-30
• 公開（公告）號: CN103539090A
• 公開（公告）日: 2014-01-29
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 張劍;吳思;史立慧;湯順熙;崔啟良
• 申請（專利權(quán)）人: 吉林大學(xué)
• 主分類號: C01B21/082
• 分類號: C01B21/082;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 長春吉大專利代理有限責(zé)任公司 22201
• 代理人: 王恩遠(yuǎn)

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于化工新材料制備的技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及了一種簡單、高效的制備高取向排列的氮化碳納米棒陣列的方法。

背景技術(shù)

自從理論學(xué)家Marvin?L.Cohen及其合作者理論預(yù)言，β-C3N4可能是一種比金剛石還硬的新型超硬材料以來，整個科學(xué)界曾掀起了一股碳氮研究的熱潮。理論上氮化碳有5種結(jié)構(gòu)，即α相、β相、立方相、準(zhǔn)立方相和類石墨相。其中類石墨相結(jié)構(gòu)的氮化碳在室溫下最穩(wěn)定，且可能是合成超硬碳氮化物的良好前驅(qū)體。由于石墨相氮化碳其特殊的半導(dǎo)體特性（禁帶寬度2.7eV），以及在水溶液中的高穩(wěn)定性及無毒性，近年來被作為新型的無機(jī)金屬催化劑，已被應(yīng)用于光解水制氫，光降解有染料，催化有機(jī)反應(yīng)：Friedel一Crafts酞基化反應(yīng)和腈、炔的環(huán)化，CO2的活化及苯的氧化等方面。

而近年來，隨著納米科學(xué)的發(fā)展，納米材料的特殊的化學(xué)和催化性質(zhì)更是引起了科學(xué)家的廣泛關(guān)注，納米微粒由于尺寸小，比表面積大，表面的鍵態(tài)和電子態(tài)與顆粒內(nèi)部不同，表面原子配位不全等導(dǎo)致表面的活性位置增加，這就使它具備了作為催化劑的基本條件。最近，關(guān)于納米微粒表面形態(tài)的研究指出，隨著粒徑的減小，表面光滑程度變差，形成了凸凹不平的原子臺階，從而增加了化學(xué)反應(yīng)的接觸面。有人預(yù)計，超微粒子催化劑在21世紀(jì)很可能成為催化反應(yīng)的主角。因此目前大量的研究工作都旨在合成具有一定規(guī)則形貌的氮化碳納米材料。

而本發(fā)明所制備的高取向排列的氮化碳納米棒陣列此前是沒人報導(dǎo)過的。本發(fā)明首次成功合成高取向排列的氮化碳納米棒陣列，為其更優(yōu)良的催化性能奠定了基礎(chǔ)。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種高取向排列的氮化碳納米棒陣列，并且提供一種利用普通常見的制備原料，制備高取向排列的氮化碳納米棒陣列的方法。

本發(fā)明的制備方法是：稱取一定質(zhì)量比例的三聚氰胺與三聚氰氯，使其充分混合，將混合材料壓片，手套箱中在氮氣保護(hù)的情況下將圓片放入自制的不銹鋼密封反應(yīng)釜中，將反應(yīng)釜置于馬弗爐中煅燒反應(yīng)，期間要準(zhǔn)確控制反應(yīng)過程中具體溫度的具體反應(yīng)時間，停止加熱，待反應(yīng)釜的溫度降至室溫，取出樣品，研磨成粉末，得到的粉末樣品依次用丙酮，去離子水清洗，離心分離，并于80℃干燥，得到黃褐色粉末，即為高取向排列的氮化碳納米棒陣列。

所述的準(zhǔn)確控制反應(yīng)溫度，是在190℃時反應(yīng)1個小時，然后升溫到520℃，在520℃時繼續(xù)反應(yīng)（即，煅燒）6個小時。能夠制得高取向排列的氮化碳納米棒陣列，實驗滿足了無污染的原型氮化碳材料。三聚氰氯的沸點稍高于190℃，在190℃反應(yīng)1小時，可以避免三聚氰氯汽化揮發(fā)，讓三聚氰胺和三聚氰氯更加充分混合和反應(yīng)，并能夠制得高取向排列的氮化碳納米棒陣列。

本發(fā)明的具體技術(shù)方案歸納如下。

一種高取向排列的氮化碳納米棒陣列，納米棒由C，N兩種元素組成；其特征在于，氮化碳納米棒狀結(jié)構(gòu)構(gòu)成同一取向陣列；納米棒的直徑為76～200nm，長度為0.5～5μm。

一種高取向排列的氮化碳納米棒陣列的制備方法，以質(zhì)量比4∶3稱取三聚氰胺與三聚氰氯為原料，混合研磨壓成混合原料壓片，在氮氣保護(hù)下將混合原料壓片放入反應(yīng)釜中密封；混合原料壓片在反應(yīng)釜中160～190℃反應(yīng)1～1.2小時，再加熱到520℃煅燒6小時，制得樣品；降至室溫，取出樣品，研磨成粉末，依次用丙酮、去離子水清洗，離心分離，干燥，得到黃褐色粉末，即為高取向排列的氮化碳納米棒陣列。

優(yōu)選的制備條件是：混合原料壓片放入反應(yīng)釜中密封之后，將反應(yīng)釜加熱到190℃反應(yīng)1小時，再加熱到520℃煅燒6小時，在此反應(yīng)條件下制得的樣品是由表面光滑、形貌尺寸均一的納米棒狀結(jié)構(gòu)構(gòu)成的高取向陣列；氮化碳納米棒的直徑約為76～192nm不等，長度約為500nm～2.68μm不等；且納米棒的取向高度統(tǒng)一。

所述的原料是化學(xué)純?nèi)矍璋贰⒒瘜W(xué)純?nèi)矍杪龋|(zhì)量純度≥99%。氮氣為高純氮氣純度達(dá)到99.99%。

所述的研磨，可以用研缽研磨，研磨時間在4～6小時。也可以是球磨機(jī)內(nèi)進(jìn)行球磨。

所述的將壓片放入反應(yīng)釜，可以在手套箱中進(jìn)行，手套箱要抽真空至1Pa，再重復(fù)兩次充氮氣，以除去手套箱中原有的空氣。

本發(fā)明制備的具有下述特征和優(yōu)點：

⑴對高取向排列的氮化碳納米棒陣列材料，首次利用三聚氰胺和三聚氰氯高溫?zé)峤夂铣沙鰜怼?/p>

⑵所合成的高取向排列的氮化碳納米棒陣列表面光滑、形貌尺寸均一、產(chǎn)物產(chǎn)量大、純度高；反應(yīng)時間短、無催化、無模板、環(huán)保；方法簡單、重復(fù)性好。