[發明專利]一種制備石墨烯材料的方法及其在化學儲能和/或轉化中的用途

在審

• 申請號: 201310131014.2
• 申請日: 2013-04-16
• 公開（公告）號: CN103204497A
• 公開（公告）日: 2013-07-17
• 發明（設計）人: 王要兵;洪茂椿
• 申請（專利權）人: 中國科學院福建物質結構研究所
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04;B01J21/18
• 代理公司: 北京慶峰財智知識產權代理事務所(普通合伙) 11417
• 代理人: 劉元霞

1.一種制備石墨烯材料的方法，其包括如下步驟：

1)將氧化石墨烯添加至分散介質中以獲得氧化石墨烯的懸浮液；

2)將所述懸浮液噴霧干燥，從而獲得氧化石墨烯顆粒；

3)通過氣氛還原將所述氧化石墨烯顆粒還原。

2.根據權利要求1的方法，其中在步驟1)中，還向在所述懸浮液中添加添加劑；其中所述添加劑為能在步驟2)的噴霧干燥溫度或步驟3)的還原溫度下與氧化石墨或者石墨烯之間發生物理或者化學反應以形成新的化學結構的那些，例如含氨基有機化合物如氨基酸、尿素、硫脲、芳香胺化合物如對苯二胺，含羥基的有機化合物如乙二醇、甘油、環糊精、葡萄糖；以及甲醛；能在步驟2)的噴霧干燥溫度下發生聚合反應，從而與氧化石墨烯形成混合物或者引發所述聚合反應的化合物，例如聚合物單體如苯乙烯、甲基丙烯酸、苯胺以及引發劑如自由基聚合引發劑，陽離子聚合引發劑、陰離子聚合引發劑；能在步驟3)的還原溫度下分解產生氣體的那些，如氨基酸、乙酸銨、碳酸氫銨。

3.根據權利要求2的方法，其中所述添加劑的用量基于所述分散介質重量為0.0001-30重量%，優選為0.001-20重量%，更優選為0.01-15重量%，更優選為0.01-10重量%，最優選為0.01-5重量%。

4.根據權利要求1-3中任一項的方法，其中在壓力噴霧技術中，噴霧壓力為1-10MPa，優選4-6MPa，進風溫度為120-200°C，優選140-160°C，出風溫度為80-120°C，優選90-100°C；在離心噴霧技術中，離心速度為50-10000轉/分鐘，優選2000-5000轉/分鐘。

5.一種制備石墨烯材料的方法，其包括如下步驟：

1)將氧化石墨烯添加至分散介質中以獲得氧化石墨烯的懸浮液；

2)將所述懸浮液噴霧干燥，從而獲得氧化石墨烯顆粒；

3)首先在低溫氣氛下還原所述氧化烯石墨顆粒，隨后在高溫氣氛下進行還原，由此獲得多孔石墨烯微球。

6.根據權利要求5的方法，其中低溫氣氛還原的溫度為80-200°C，優選為100-180°C，更優選為150°C；高溫氣氛還原的溫度為高于200°C至1000°C，優選為400-800°C，更優選為600°C。

7.根據權利要求5-6中任一項的方法，其中在步驟1)中，還向在所述懸浮液中添加添加劑；其中所述添加劑為能在步驟2)的噴霧干燥溫度或步驟3)的還原溫度下與氧化石墨或者石墨烯之間發生物理或者化學反應以形成新的化學結構的那些，例如含氨基有機化合物如氨基酸、尿素、硫脲、芳香胺化合物如對苯二胺，含羥基的有機化合物如乙二醇、甘油、環糊精、葡萄糖；以及甲醛；能在步驟2)的噴霧干燥溫度下發生聚合反應，從而與氧化石墨烯形成混合物或者引發所述聚合反應的化合物，例如聚合物單體如苯乙烯、甲基丙烯酸、苯胺以及引發劑如自由基聚合引發劑，陽離子聚合引發劑、陰離子聚合引發劑；能在步驟3)的還原溫度下分解產生氣體的那些，如氨基酸、乙酸銨、碳酸氫銨。

8.根據權利要求5-7任一項的方法，其中步驟3)中的低溫和高溫氣氛還原在還原性氣氛下進行，所述還原性氣氛為H₂、NH₃、BH₃、PH₃、H₂S中的一種或多種，其中任選添加N₂。

9.一種通過權利要求1-8任一項的方法獲得的石墨烯材料。

10.通過權利要求1-8任一項的方法獲得或者根據權利要求9的石墨烯材料的用途，其中將其用作超級電容器的電極材料，用作催化劑載體或紅外光學材料。