[發(fā)明專利]一種高性能近球形微單晶YAG基發(fā)光材料的制造方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201310064558.1
• 申請(qǐng)日: 2013-02-28
• 公開（公告）號(hào): CN103122248A
• 公開（公告）日: 2013-05-29
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 劉泉林;宋振;廖靜;丁賢林;楊珊珊;劉小浪
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 北京科技大學(xué)
• 主分類號(hào): C09K11/80
• 分類號(hào): C09K11/80
• 代理公司: 北京金智普華知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11401
• 代理人: 皋吉甫

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種LED照明用發(fā)光材料的制造方法。

背景技術(shù)

LED照明器件具有體積小、壽命長、全固態(tài)、無污染、易更換、低能耗等諸多優(yōu)點(diǎn)，因此被公認(rèn)為下一代照明源。在全球能源短缺的大背景下，LED照明的推廣與普及尤其具有戰(zhàn)略意義。我國于2003年實(shí)施了“國家半導(dǎo)體照明工程”，在全國范圍內(nèi)大力推廣LED照明。歐盟于2012年、我國將于2016年禁售白熾燈，LED照明產(chǎn)業(yè)將迎來高速增長。

目前主流LED照明的技術(shù)方案為藍(lán)光LED芯片與黃光熒光粉封裝而成照明器件。利用芯片發(fā)出的藍(lán)光與熒光粉吸收藍(lán)光發(fā)出的黃光混合而成白光。因而，LED用熒光粉是組成LED照明器件的重要部分。

LED照明用熒光粉，主要是YAG：Ce黃色熒光粉。

YAG:Ce熒光粉的基質(zhì)是釔鋁石榴石（Y₃Al₅O₁₂），激活劑為三價(jià)鈰離子。有關(guān)YAG:Ce的發(fā)光特性最早報(bào)道于上世紀(jì)六七十年代，九十年代后日本日亞公司開發(fā)了YAG:Ce涂敷的InGaN照明二極管，實(shí)現(xiàn)了白光照明。隨后國內(nèi)外圍繞該方案做了大量研究工作，如專利CN101838536A，向YAG:Ce中加入Sb、Bi以增強(qiáng)熒光粉的發(fā)光強(qiáng)度；美國專利US6409938利用炭還原法制備熒光粉。這些專利對(duì)于YAG:Ce熒光粉的產(chǎn)品質(zhì)量與合成方案做了改進(jìn)與提高。

目前，工業(yè)化YAG:Ce熒光粉的合成方法為高溫固相法，即需在較高溫度下（1600～1700°C）完成YAG晶粒的生長與三價(jià)鈰離子的還原。長時(shí)間的高溫工作狀態(tài)會(huì)減少爐體的使用壽命，同時(shí)，得到的產(chǎn)品團(tuán)聚嚴(yán)重，分散性較差，在封裝過程中易沉降。另外，在YAG:Ce的合成過程中通常混入BaF2作為助熔劑。BaF₂毒性較大，對(duì)于人體和環(huán)境有較明顯的危害。對(duì)于含BaF₂的產(chǎn)品還需增加酸洗等步驟去除殘余的含Ba化合物，工序較復(fù)雜，生產(chǎn)成本增加。

發(fā)明內(nèi)容

為了克服上述缺點(diǎn)，本發(fā)明提供了高性能近球形微單晶YAG基發(fā)光材料的制造方法。

本發(fā)明所采取的技術(shù)方案是：

預(yù)處理合成YAG:Ce發(fā)光材料所需的原料，以降低合成反應(yīng)的勢壘。對(duì)于原料組分之一的Al₂O₃，在合成前進(jìn)行形貌改善，使其作為高性能近球形微單晶模板參與固相反應(yīng)；對(duì)于原料組分Y₂O₃和CeO₂，在合成前預(yù)處理，使Ce以+3價(jià)態(tài)進(jìn)入Y₂O₃晶格中，得到Y(jié)、Ce分散均勻的(Y_1-xCe_x)₂O₃固溶體。利用上述處理過的原料合成得到Y(jié)AG:Ce發(fā)光材料。

預(yù)處理Al₂O₃時(shí)，添加AlF₃作為形貌改善劑，Al₂O₃與AlF₃摩爾量之比為1:0.001～1:0.1。

預(yù)處理Y₂O₃和CeO₂得到固溶體，其表達(dá)式為(Y_1-xCe_x)₂O₃，x=0.005～0.2；使得激活劑Ce以正三價(jià)態(tài)分散到Y(jié)₂O₃晶格中，以提高最終產(chǎn)品的發(fā)光強(qiáng)度。

本發(fā)明所述的高性能近球形微單晶YAG基發(fā)光材料的制造方法如下：

（1）預(yù)處理Al₂O₃混料：稱取一定量的Al₂O₃與AlF₃，將原料均勻混合，所述Al₂O₃與AlF₃摩爾量之比為1:0.001～1:0.1；將混合均勻的原料裝入坩堝，1300～1500°C，保溫1～4h；