[發(fā)明專利]致密的鍺酸鑭電解質(zhì)片體的熱高壓制備法

無效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201310016017.1
• 申請日: 2013-01-16
• 公開（公告）號: CN103094594A
• 公開（公告）日: 2013-05-08
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 高偉;尹廣超;殷紅;朱品文;仲林紅;孫美玲;叢日東;陶強(qiáng);崔啟良
• 申請（專利權(quán)）人: 吉林大學(xué)
• 主分類號: H01M8/10
• 分類號: H01M8/10
• 代理公司: 長春吉大專利代理有限責(zé)任公司 22201
• 代理人: 王恩遠(yuǎn)

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于中溫固體氧化物燃料電池電解質(zhì)材料制備的技術(shù)領(lǐng)域。涉及到致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體的熱高壓制備方法，是以熔鹽法合成的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)材料粉體為原料，利用六面頂大壓機(jī)，通過熱高壓方法制備得到致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體。

背景技術(shù)

隨著社會的不斷進(jìn)步，經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，能源和環(huán)境問題已日益嚴(yán)峻。能源的短缺和環(huán)境污染使人們逐漸認(rèn)識到開發(fā)新能源的重要性。中溫固體氧化物燃料電池作為一種高效、節(jié)能、環(huán)保的新型能源，已逐漸成為大家研究的重點(diǎn)。中溫固體氧化物燃料電池主要由陰極、陽極和電解質(zhì)三部分組成，其中電解質(zhì)是電池性能的基礎(chǔ)。磷灰石結(jié)構(gòu)La_9.33Ge₆O₂₆材料以其優(yōu)越的低溫導(dǎo)電性能及穩(wěn)定的化學(xué)性能，成為主要研究的電解質(zhì)材料。

眾所周知，成型的電解質(zhì)片體的致密度將很大程度上影響中溫固體氧化物燃料電池電學(xué)性能的好壞，進(jìn)而影響其實(shí)際應(yīng)用前景。一般情況下，致密的電解質(zhì)片體都是通過傳統(tǒng)的固相法，多次高溫（>1400℃）燒結(jié)制備，電解質(zhì)片體的致密度將會隨著燒結(jié)溫度的升高、燒結(jié)時間的增長和燒結(jié)次數(shù)的增多而逐漸增大。然而，對于致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體的制備，Ge的高溫?fù)]發(fā)特性則成為了主要的限制因素，多次的高溫?zé)Y(jié)，將會導(dǎo)致大量的Ge揮發(fā)，使得材料內(nèi)的La、Ge比例失衡，材料本體成分改變，降低其電學(xué)性能（具體可見Journal?ofMaterials?Chemistry雜志的Synthesis?and?characterization?of?lanthanum?silicate?apatite?by?gel-casting?route?as?electrolytes?for?solid?oxide?fuel?cells文章的3109頁左上欄）。此外，傳統(tǒng)的固相法高溫?zé)Y(jié)成型無法避免成型片體的多孔隙現(xiàn)象，不利于電學(xué)性能的提升（具體可見Journal?ofPower?Sources雜志的Developing?apatites?for?solid?oxide?fuel?cells:insight?into?structural,transport?and?doping?properties文章的975-976頁掃描電鏡圖）。因此，制備致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體的前提是克服Ge的高溫?fù)]發(fā)問題，保證材料的純度。

致密的鍺酸鑭電解質(zhì)片體的熱高壓制備法還未見報(bào)道。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明要解決的技術(shù)問題是，提供一種利用熱高壓制備致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)材料的方法。首先，克服傳統(tǒng)高溫?zé)Y(jié)方法無法避免的Ge的高溫?fù)]發(fā)問題，制備致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體；其次，降低制備溫度，降低能量損耗；并且，克服傳統(tǒng)固相法無法避免的多孔隙問題。

本發(fā)明的方法，以熔鹽法制備的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)材料粉體為原料，自組裝樣品腔作為反應(yīng)腔體，六面頂大壓機(jī)作為反應(yīng)設(shè)備。首先，將熔鹽法制備的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)材料粉體在適當(dāng)?shù)膲毫ο鲁尚?；然后，將成型片體裝入自組裝樣品腔；最后，將反應(yīng)物腔體放入六面頂大壓機(jī)，在適當(dāng)?shù)臏囟群蛪毫ο峦瓿煞磻?yīng)，得到致密的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)片體。

所用原料熔鹽法制備的La_9.33Ge₆O₂₆電解質(zhì)材料粉體的具體制備過程，可以參見申請?zhí)枮?01210115119.4的專利申請。

本發(fā)明選擇氮化硼作為密封和隔離材料，是因?yàn)樵诟邷馗邏合?，氮化硼有著?yōu)異的穩(wěn)定性，既能保證反應(yīng)腔體的密封性和絕緣性，又能保證其不與反應(yīng)物發(fā)生反應(yīng)，并且反應(yīng)結(jié)束后容易取出反應(yīng)材料。