[發(fā)明專利]三元催化劑在固體氧化物燃料電池三元復(fù)合陰極中的應(yīng)用

無(wú)效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201210563544.X
• 申請(qǐng)日: 2012-12-21
• 公開（公告）號(hào): CN103887526A
• 公開（公告）日: 2014-06-25
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 程謨杰;劉麗;涂寶峰;崔大安;區(qū)定容
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
• 主分類號(hào): H01M4/90
• 分類號(hào): H01M4/90
• 代理公司: 沈陽(yáng)科苑專利商標(biāo)代理有限公司 21002
• 代理人: 馬馳

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及到燃料電池領(lǐng)域，具體涉及到三元催化劑在固體氧化物燃料電池三元復(fù)合陰極中的應(yīng)用，得到高性能高穩(wěn)定性的中溫固體氧化物燃料電池三元復(fù)合陰極。

背景技術(shù)

固體氧化物燃料電池（SOFCs）是一種將化學(xué)能轉(zhuǎn)化成電能的裝置，具有能量利用率高、可選擇的燃料范圍廣、對(duì)環(huán)境友好等特點(diǎn)，是最具有發(fā)展?jié)摿Φ娜剂想姵亍Ｄ壳爸萍sSOFCs商業(yè)化的主要問題是成本和壽命，降低SOFC的操作溫度不僅能夠降低制備成本還能夠提高系統(tǒng)的壽命（當(dāng)操作溫度降低時(shí)，可以使用金屬合金做連接體；操作溫度降低，還能夠提高電池電極的穩(wěn)定性）。降低SOFC的操作溫度是目前SOFC領(lǐng)域的發(fā)展趨勢(shì)和研究熱點(diǎn)，而陰極的極化電阻是影響Ni-YSZ/YSZ/LSM-YSZ電池性能的主要因素。

為了提高中溫固體氧化物燃料電池的性能，研究者做了大量的工作，主要是采用新型的高性能的陰極材料替代LSM-YSZ傳統(tǒng)陰極，或改變LSM-YSZ陰極結(jié)構(gòu)和制備方法。如專利CN101267038A中介紹了一種新型的陰極材料(Ba_0.6Sr_0.4)_1-xLa_xCo_0.85Ti_0.15O_3-δ,0.05≤x≤0.15，在低溫區(qū)具有很高的電導(dǎo)率和熱穩(wěn)定性。專利CN101083324A介紹了將陰極材料浸漬到具有三維孔隙的電解質(zhì)上，然后在低溫焙燒生成納米級(jí)的陰極材料，大大提高了電池的低溫性能。專利CN102479957A介紹了不同復(fù)合材料通過不同的方法一起合成后，電池性能得到了很大提高.

以上專利發(fā)明的新材料和方法，應(yīng)用到中溫固體氧化物燃料電池的陰極中，電池的性能提高并不高，并且與電解質(zhì)的化學(xué)相容性不好。本人在專利CN102479958A中介紹了一種催化劑，通過向LSM-YSZ陰極中添加此催化劑，電池的低溫性能得到了大大的提高并且穩(wěn)定性好。向LSM-YSZ陰極中添加催化劑制備出三元復(fù)合陰極是提高中溫固體氧化物燃料電池性能的很好方法。向CeO₂中添加過渡元素如Mn,Fe,Co,Cu等能夠有效的增大CeO₂的儲(chǔ)放氧能力，同時(shí)加速了氧的解離吸附過程，而La,Zr等的摻雜能夠有效的穩(wěn)定CeO₂的結(jié)構(gòu)，從而提高了催化劑的穩(wěn)定性。本發(fā)明就是將CeO₂與過渡元素和La系元素復(fù)合制備成三元復(fù)合材料，將其摻雜到LSM-YSZ陰極中形成三元復(fù)合陰極，利用催化劑的高的催化氧還原活性來(lái)提高電池的中低溫性能，此發(fā)明具有很大的實(shí)用價(jià)值。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明提供了三元催化劑在固體氧化物燃料電池三元復(fù)合陰極中的應(yīng)用。該催化劑修飾LSM-YSZ形成三元復(fù)合陰極，此三元復(fù)合陰極具有高的氧還原活性和低陰極極化電阻特點(diǎn)，主要是三元催化劑對(duì)氧的吸附解離、氧物種傳遞和電荷轉(zhuǎn)移過程具有高的催化活性，提高中溫固體氧化物燃料電池陰極活性和電池的穩(wěn)定性。

本發(fā)明的技術(shù)方案如下：

三元催化劑在固體氧化物燃料電池三元復(fù)合陰極中的應(yīng)用，其特征在于：所述催化劑的活性成份是Ce_1-x-yM_xN_yO_2-δ，其中M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu中的一種或二種以上;N=Zr,Sm,Gd,La，Pr中的一種或二種以上;x=0.05-0.5,y=0.05-0.5,0.5≥δ≥0；所述催化劑在三元復(fù)合陰極中的重量含量是2-30%。

所述催化劑活性成份中M的含量占5-50%，活性成份中N的含量占5-50%，按摩爾百分比計(jì)。所述催化劑在三元復(fù)合陰極中的含量10-30%，按重量百分比計(jì)。

三元復(fù)合陰極由催化劑、LSM和YSZ組成，其中LSM為L(zhǎng)a_1-xSr_xMnO₃，1＞x＞0；YSZ為5-30mol%Y₂O₃穩(wěn)定的ZrO₂；LSM與YSZ的質(zhì)量比是1-4。

所述催化劑主要是修飾LSM-YSZ形成三元復(fù)合陰極，此三元復(fù)合陰極的具有很高的氧還原活性。

此催化劑可采用檸檬酸法、水熱合成法、甘氨酸法、共沉淀法制備。

本發(fā)明催化劑修飾LSM-YSZ形成三元復(fù)合陰極的方法如下：

采用機(jī)械混合、硝酸鹽浸漬、溶膠浸漬、蒸汽沉積或高溫固相擴(kuò)散方法來(lái)修飾電池陰極。

本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)在于：