[發(fā)明專利]一類金屬離子改性的含氮有機(jī)化合物儲(chǔ)氫材料

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• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201210559204.X
• 申請(qǐng)日: 2012-12-20
• 公開（公告）號(hào): CN103879956A
• 公開（公告）日: 2014-06-25
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 陳萍;陳君兒;熊智濤;吳國濤;何騰
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
• 主分類號(hào): C01B3/02
• 分類號(hào): C01B3/02
• 代理公司: 沈陽科苑專利商標(biāo)代理有限公司 21002
• 代理人: 馬馳

1.一類金屬離子改性的含氮有機(jī)化合物儲(chǔ)氫材料，其特征在于：采用金屬單質(zhì)和/或金屬化合物與含氮有機(jī)化合物反應(yīng)，使金屬離子取代含氮有機(jī)化合物氮?dú)浠鶊F(tuán)中的氫原子，得儲(chǔ)氫材料，從而改善含氮有機(jī)化合物的結(jié)構(gòu)和熱力學(xué)性能，使其在較低溫度下實(shí)現(xiàn)放氫。

2.按照權(quán)利要求1所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：按以下制備操作步驟實(shí)現(xiàn)：

1）在隔絕空氣的條件下，取含氮有機(jī)化合物裝入耐壓容器內(nèi)，同時(shí)稱取金屬單質(zhì)和/或金屬化合物放入耐壓容器內(nèi)，但避免含氮有機(jī)化合物和金屬單質(zhì)或金屬化合物在耐壓容器密封前相互接觸發(fā)生反應(yīng)；

2）在室溫或加熱條件下，采用機(jī)械混合法、機(jī)械球磨法、液相攪拌法、超聲反應(yīng)法、或吸附法的方式，使含氮有機(jī)化合物與金屬單質(zhì)和/或金屬化合物均勻混合，反應(yīng)生成目標(biāo)產(chǎn)物。

3.按照權(quán)利要求2所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：隔絕空氣的條件是指在真空或惰性氣氛保護(hù)下進(jìn)行反應(yīng)，惰性氣氛為氮?dú)夥?、氬氣氛、氫氣氛或氦氣氛?/p>

4.按照權(quán)利要求2所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：

所述的含氮有機(jī)化合物為含有氮?dú)浠鶊F(tuán)的胺，醇胺，氨基酸，氨基酮，脒，酰胺，酰肼，脲中的一種或二種以上；

金屬單質(zhì)為鋰、鈉、鉀、鎂中的一種或二種以上；

所述金屬化合物為金屬氫化物、金屬復(fù)合氫化物、有機(jī)金屬化合物、無機(jī)金屬鹽中的一種或二種以上。

5.按照權(quán)利要求2或4所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：

所述胺為乙胺、乙二胺、丙二胺、苯胺、對(duì)苯二胺、對(duì)苯二甲胺中的一種或二種以上，醇胺為乙醇胺、氨基丙醇、丙醇胺、甘醇胺中的一種或二種以上，氨基酸為丙氨酸、甘氨酸、苯丙氨酸中的一種或二種以上；氨基酮為氨基丙酮，脒為乙脒、丙脒、苯甲脒中的一種或二種以上，酰胺為甲酰胺、乙酰胺、丙酰胺、苯甲酰胺中的一種或二種以上，酰肼為甲酰肼、乙酰肼中的一種或二種以上，脲為甲基脲、乙基脲、丙基脲中的一種或二種以上，含氮雜環(huán)為哌啶、哌嗪、N-甲基哌嗪中的一種或二種以上；

金屬氫化物為氫化鋰、氫化鈉、氫化鉀、氫化鎂中的一種或二種以上，復(fù)合氫化物為氨基鋰、氨基鈉、氫化鋰鋁、氫化鋰鈉、硼氫化鋰、硼氫化鈉中的一種或二種以上，有機(jī)金屬化合物為三甲基鋁、乙基鈉、丁基鋰、丁基鎂、三苯甲基鈉中的一種或二種以上，無機(jī)金屬鹽為氯化鋰、氯化鎂、氯化鋁、氯化鈣中的一種或二種以上。

6.按照權(quán)利要求2所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：避免反應(yīng)物間相互接觸的方法：含氮有機(jī)化合物粉末或液體置于耐壓容器底部；金屬單質(zhì)或金屬化合物壓成塊狀放置于耐壓容器內(nèi)部上方安裝的樣品支架上；

裝樣完成后，密封耐壓容器并將其連接到壓力測(cè)試裝置后，傾倒耐壓容器或旋轉(zhuǎn)樣品支架使塊狀金屬或金屬化合物從樣品支架落下，進(jìn)而采用球磨、攪拌、超聲、或吸附的手段開始反應(yīng)。

7.按照權(quán)利要求2或6所述的儲(chǔ)氫材料，其特征在于：

步驟2）中所述的機(jī)械混合法或機(jī)械球磨法是將含氮有機(jī)化合物和金屬單質(zhì)或金屬化合物在自動(dòng)機(jī)械混粉機(jī)、行星式球磨機(jī)、擺動(dòng)式球磨機(jī)或振動(dòng)式球磨機(jī)上進(jìn)行機(jī)械混合或機(jī)械球磨；球磨處理時(shí)所采用的磨球?yàn)椴讳P鋼球、氧化鋯球或瑪瑙球；機(jī)械混合或機(jī)械球磨在真空或惰性氣氛保護(hù)下進(jìn)行；

液相攪拌法是將含氮有機(jī)化合物溶解在有機(jī)溶劑中，金屬單質(zhì)或金屬化合物壓成塊狀放置于樣品支架上，在惰性氣氛保護(hù)下，塊狀樣品從支架落下后，采用磁力攪拌或機(jī)械攪拌充分混合均勻，直至生成目標(biāo)產(chǎn)物；

超聲反應(yīng)法是將含氮有機(jī)化合物同金屬單質(zhì)或金屬化合物分離放置于同一密閉反應(yīng)罐中，在真空或惰性氣氛保護(hù)下利用超聲清洗儀或細(xì)胞粉碎儀超聲使其發(fā)生反應(yīng)，直至生成目標(biāo)產(chǎn)物；

吸附法是將液相含氮有機(jī)化合物同金屬單質(zhì)或金屬化合物分離放置于同一密閉反應(yīng)罐中，在真空或惰性氣氛保護(hù)下利用含氮有機(jī)化合物的飽和蒸汽壓，使含氮有機(jī)化合物吸附到金屬單質(zhì)或金屬化合物上，并完成反應(yīng)。