[發(fā)明專利]BaFeO3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑及應用

有效

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• 申請日: 2012-12-13
• 公開（公告）號: CN103007994A
• 公開（公告）日: 2013-04-03
• 發(fā)明（設計）人: 李新剛;李鋒麗;呂姣龍;賢暉
• 申請（專利權）人: 天津大學
• 主分類號: B01J29/46
• 分類號: B01J29/46;B01D53/94;B01D53/56
• 代理公司: 天津市杰盈專利代理有限公司 12207
• 代理人: 王小靜

技術領域

?本發(fā)明涉及一種BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑及應用，屬于汽車尾氣凈化領域中的氮氧化物消除技術。

背景技術

汽車尾氣污染物中的氮氧化物帶來的環(huán)境問題日趨嚴重，同時極大的危害著人們的身體健康，氮氧化物的有效消除迫在眉睫。稀燃發(fā)動機可以提高燃燒效率和輸出功率，還能有效減少溫室氣體CO₂的排放量，成為汽車發(fā)動機發(fā)展的主流方向。然而，當稀燃發(fā)動機運行時，由于空燃比遠遠偏離理論空燃比，導致尾氣中O₂大量過剩，使得氮氧化物（NO_x，包括NO和NO₂）的消除成為制約稀燃發(fā)動機應用的主要難題。由日本豐田汽車公司首先提出的稀燃氮氧化物阱（LNT）技術已經在低硫含量燃料的稀燃發(fā)動機車中得到實際應用，該技術常用含貴金屬Pt的Pt/BaO/Al₂O₃催化劑，雖然其活性較好，但價格昂貴，活性組分易流失，抗硫性能不好。BaFeO_3-x鈣鈦礦催化劑具有較好的NO_x儲存性能和抗硫性能，而Cu-ZSM-5具有較好的NO還原性能。

發(fā)明內容

本發(fā)明目的是提供一種BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑及應用，該耦合催化劑不含貴金屬，價格低廉，用于氧化儲存還原氮氧化物，產物中N₂選擇性高。

本發(fā)明是通過下述技術方案加以實現的，一種BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑，BaFeO_3-x結構式中x小于等于0，大于等于0.5，其特征在于，該耦合催化劑在反應器內由BaFeO_3-x催化劑與Cu-ZSM-5催化劑按質量比2:1分層混合而成，其中BaFeO_3-x催化劑在上層，Cu-ZSM-5催化劑在下層。

上述的BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑的應用，用于消除汽車尾氣中的氮氧化物，其特征在于包括以下過程：

（1）對于裝填有粒徑為40-60目的BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑的反應器,在溫度為200oC，250oC，300oC，350oC和400oC下，以質量空速為15000h^-1向反應器通入含有NO_x成分的混合氣體進行氧化儲存氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量：NO_x為500ppm；O₂為6.7%；其余為N₂載氣，進行氧化儲存2min；

（2）在與步驟（1）氧化儲存過程相同的溫度和質量空速下，向反應器通入含有NO_x成分的混合氣體進行還原氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量：NO_x為500ppm；C₃H₆為1000ppm；其余為N₂載氣，進行還原1min；

（3）循環(huán)步驟（1）的氧化儲存過程和步驟（2）的還原過程，循環(huán)10次，NO_x轉化率達89.1%，N₂的選擇性達100%。

本發(fā)明的優(yōu)點在于，BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑原料為非貴金屬且來源豐富，成本低，以儲存還原的形式消除汽車尾氣中的氮氧化物，采用C₃H₆作還原劑對NO_x消除效率高,N₂選擇性接近100%。

附圖說明

????圖1-5為實施例1?BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑分別在溫度200oC，250oC，300oC，350oC，400oC下的NSR曲線。

圖6為實施例1?BaFeO_3-x與Cu-ZSM-5耦合催化劑分別在溫度200oC，250oC，300oC，350oC，400oC下的N₂選擇性比較圖。

具體實施方式

實施例1