[發明專利]一種石墨烯及其制備方法和在電化學電容器中的應用

有效

• 申請號: 201210299022.3
• 申請日: 2012-08-21
• 公開（公告）號: CN103626156B
• 公開（公告）日: 2017-04-12
• 發明（設計）人: 周明杰;鐘輝;王要兵
• 申請（專利權）人: 海洋王照明科技股份有限公司;深圳市海洋王照明技術有限公司;深圳市海洋王照明工程有限公司
• 主分類號: C01B32/184
• 分類號: C01B32/184;H01G11/32
• 代理公司: 廣州三環專利代理有限公司44202
• 代理人: 郝傳鑫,熊永強

1.一種石墨烯的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

(1)取氧化石墨分散于去離子水中，超聲，制得濃度為0.5～1mg/ml的氧化石墨烯溶液；取部分所述氧化石墨烯溶液，調節pH值至3～6，制得帶負電荷的氧化石墨烯溶液；另取部分所述氧化石墨烯溶液，往所述氧化石墨烯溶液中加入二甲基氨基丙基乙基碳酰胺和乙二胺，反應后制得帶正電荷的氧化石墨烯溶液；

(2)取濃度為20～30mg/ml的二氧化硅納米小球水溶液，加入所述帶正電荷的氧化石墨烯溶液，混合，攪拌，離心，將離心沉淀物溶于去離子水后制得包覆有帶正電荷的氧化石墨烯的二氧化硅納米小球水溶液；隨后加入所述帶負電荷的氧化石墨烯溶液，混合，攪拌，離心，將離心沉淀物溶于去離子水后制得包覆有帶負電荷的氧化石墨烯的二氧化硅納米小球水溶液；

反復上述加入帶正電荷的氧化石墨烯溶液和加入帶負電荷的氧化石墨烯溶液的操作3～10次，最后離心后制得氧化石墨烯/二氧化硅納米小球復合材料；

(3)將所述氧化石墨烯/二氧化硅納米小球復合材料置于惰性氣氛下，以15～30℃/分鐘的升溫速率升至700～900℃，保持0.5～2小時，隨后降至室溫后制得包覆有石墨烯的二氧化硅納米小球，最后按固液比為1g∶0.5～2ml的比例將所述包覆有石墨烯的二氧化硅納米小球加至氫氟酸中，攪拌，真空抽濾，用去離子水洗滌固體物質至pH值為中性，真空干燥，制得石墨烯。

2.如權利要求1所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(1)中超聲功率為500～800w，超聲時間為0.5～2小時。

3.如權利要求1所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(1)中氧化石墨按如下方法制得：取純度為99.5％的石墨，加入質量分數為98％的濃硫酸和質量分數為65％的濃硝酸的混合酸液中，在冰水混合浴中攪拌，接著加入高錳酸鉀，攪拌1～2小時，隨后將混合溶液加熱至85～95℃保持30～60分鐘，最后加入質量分數為30％的過氧化氫除去高錳酸鉀，抽濾，用稀鹽酸和去離子水對固體物進行反復洗滌，真空干燥，制得氧化石墨。

4.如權利要求3所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(1)中石墨∶濃硫酸∶濃硝酸∶高錳酸鉀∶過氧化氫的比例為1g∶85～95ml∶24～25ml∶4～6g∶6～10ml。

5.如權利要求1所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(1)中加入二甲基氨基丙基乙基碳酰胺至終濃度為0.6～1mg/ml，加入乙二胺至終濃度為4～6mg/ml。

6.如權利要求1所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(2)中所述二氧化硅納米小球的粒徑為50～70nm。

7.如權利要求1所述的一種石墨烯的制備方法，其特征在于，所述步驟(2)中所述帶正電荷的氧化石墨烯溶液與所述二氧化硅納米小球水溶液按氧化石墨烯與二氧化硅納米小球的質量比為1∶150～400的比例混合，所述帶負電荷的氧化石墨烯溶液與所述二氧化硅納米小球水溶液按氧化石墨烯與二氧化硅納米小球的質量比為1∶150～400的比例混合。

8.一種石墨烯，其特征在于，所述石墨烯如權利要求1～7中任一權利要求所述的制備方法制得。

9.如權利要求8所述的石墨烯在電化學電容器中的應用。