[發(fā)明專利]一種復(fù)極性三維電極催化劑填料及其制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201210270047.0
• 申請日: 2012-08-01
• 公開（公告）號: CN102764660A
• 公開（公告）日: 2012-11-07
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 孟勇;李明;殷杰;黃力華;尹篤林;毛麗秋;鐘文周
• 申請（專利權(quán)）人: 湖南師范大學(xué)
• 主分類號: B01J23/889
• 分類號: B01J23/889;B01J35/08;C02F1/72;C02F1/46
• 代理公司: 長沙星耀專利事務(wù)所 43205
• 代理人: 寧星耀;舒欣

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種復(fù)極性三維電極催化劑填料及其制備方法。

背景技術(shù)

近些年來，隨著國家經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，特別是石化、印染、炸藥、醫(yī)藥及農(nóng)藥等相關(guān)產(chǎn)業(yè)的發(fā)展和城市生活垃圾衛(wèi)生填埋場的增多造成高濃度、難生化降解、有急性或慢性毒性的有機污染物及高濃度氨氮廢水的排放量急劇增加。

目前，此種廢水的處理方法，主要有物理法、化學(xué)法、生物法等。物理法以吸附法和萃取法較為常見，但難以徹底處理且容易造成二次污染；化學(xué)法亦會引起二次污染；生物法是最經(jīng)濟(jì)、處理效率較高且環(huán)保的處理方法，但它只適合用來處理生物相容性的有機物。

電化學(xué)氧化法是一種高級氧化技術(shù)，具有無二次污染、可控性較強、能耗低、反應(yīng)設(shè)備及其操作簡單并且兼具有氣浮、絮凝、殺菌作用，被譽為環(huán)境友好的綠色技術(shù)，正越來越受到重視。

電化學(xué)氧化技術(shù)又可以簡單的分為二維反應(yīng)系統(tǒng)和三維反應(yīng)系統(tǒng)。二維反應(yīng)系統(tǒng)即傳統(tǒng)的平板電極系統(tǒng)，傳質(zhì)效率低，比表面積小，造成電流效率降低，實際應(yīng)用難以推廣。上世紀(jì)六十年代末期，一些研究人員提出了三維反應(yīng)系統(tǒng)的概念，在二維反應(yīng)系統(tǒng)極板之間填裝粒子或其它形狀的具有電催化活性的材料形成另一極，增加反應(yīng)電極面積，縮短傳質(zhì)距離，使得電流效率大大提高，在工業(yè)使用中推廣潛力巨大，優(yōu)勢顯著。

在通電的情況下，三維電極催化劑填料得到活化，當(dāng)將空氣鼓入反應(yīng)器后，空氣中的氧氣就能在活化了的三維電極催化劑填料上被某些活性組分還原為H₂O₂或直接轉(zhuǎn)化為·OH，H₂O₂被其他一些活性組分轉(zhuǎn)化為·OH，利用·OH的高氧化電位（2.8V）將難降解的有機污染物氧化降解。

三維電極催化劑填料是三維反應(yīng)系統(tǒng)的關(guān)鍵組成部分，也是三維反應(yīng)系統(tǒng)的研究熱點。目前，主要以活性炭、改性活性炭、負(fù)載型γ-Al₂O₃、負(fù)載型分子篩、負(fù)載型陶瓷粒子作為三維電極催化劑填料，但這些填料存在以下缺陷：活性炭阻抗小，填裝到極板間時易形成短路電流，降低電流效率，活性炭顆粒還會出現(xiàn)粉化的現(xiàn)象；改性活性炭一般以涂膜和負(fù)載金屬氧化物為主，但此種處理后大幅減少粒子的比表面積，且活性組分易流失，使催化活性降低；負(fù)載型γ-Al₂O₃和負(fù)載型分子篩具有很大的孔隙和比表面積，但也難以解決活性組分流失問題；負(fù)載型的陶瓷粒子表面被有機污染物覆蓋和剝蝕造成活性組分的流失嚴(yán)重影響三維電極催化劑填料的催化活性和使用壽命。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題是，提供一種比表面積大，催化活性高，單位化學(xué)需氧量（COD）耗能低，活性組分不易流失，連續(xù)使用壽命長的復(fù)極性三維電極催化劑填料及其制備方法。

本發(fā)明解決其技術(shù)問題采用的技術(shù)方案是：

本發(fā)明之復(fù)極性三維電極催化劑填料，包括陶土、γ-Al₂O₃，所述陶土為70?wt?%-90?wt?%，γ-Al₂O₃?為10wt%-30wt%；還含有金屬活性組分，所述金屬活性組分的含量為陶土和γ-Al₂O₃總量的3-10wt%。

進(jìn)一步，所述金屬活性組分的組成為：鐵10-40wt%、銅5-30wt%、鎳3-5wt%、鋅4-11wt%、鈷1-3wt%、錳5-15wt%、錫3-12wt%、銻7-9wt%和鈰1-5wt%，各組分重量百分?jǐn)?shù)之和為100%。

進(jìn)一步，所述復(fù)極性三維電極催化劑填料為直徑4-10mm的球狀粒子。

本發(fā)明之復(fù)極性三維電極催化劑填料的制備方法，包括以下步驟：先按配比陶土70-90wt%、γ-Al₂O_3?10-30wt%稱取陶土和γ-Al₂O₃，接著往所稱取陶土中加入相當(dāng)于陶土重量50-100%的水，攪拌成膏狀，然后加入所稱取的γ-Al₂O₃，攪拌均勻，再加入金屬活性組分，所述金屬活性組分的重量相當(dāng)于陶土與γ-Al₂O₃總重量的3-10%，攪拌均勻，最后制成直徑4-10mm的球狀粒子，干燥、焙燒，即成。