[發明專利]Purex流程中鈾、钚分離工藝

有效

• 申請號: 201210166872.6
• 申請日: 2012-05-28
• 公開（公告）號: CN103451455A
• 公開（公告）日: 2013-12-18
• 發明（設計）人: 肖松濤;劉協春;羅方祥;楊賀;蘭天;孟照凱
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: C22B60/02
• 分類號: C22B60/02;C22B60/04;G21F9/06;B01D11/04
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技術領域

本發明屬于核燃料后處理技術領域，具體涉及Purex流程中鈾、钚分離工藝。?

背景技術

鈾、钚的分離是Purex流程中的重要工藝，其主要任務是將經共去污循環凈化和锝洗工藝去锝后的含鈾和钚的有機相料液，用還原劑將Pu(Ⅳ)還原到極難被萃取的Pu(Ⅲ)，使钚進入水相而鈾保留在有機相，實現鈾钚的分離。由于有機化學試劑具有反應速度快、選擇性好、不引入鹽分、易破壞等特性，在鈾、钚分離應用中進行了大量的研究。其中N，N—二甲基羥胺、N，N—乙基羥乙基羥胺、羥基脲、乙異羥肟酸等都可在鈾、钚分離中用作還原劑，并取得了良好的效果。但是，由于Purex流程中,物料通常為硝酸體系，HNO₃輻解產生的HNO₂會影響共去污分離循環中U/Pu分離系數及Pu純化循環中U/Pu分離系數、Pu凈化系數和Pu收率,因此工藝中使用上述還原劑時需要加入支持還原劑以清除亞硝酸。N₂H₄、CH₃N₂H₃、(CH₃)₂N₂H₂等都是具有良好應用前景的支持還原劑,其中N₂H₄在工業中已得到廣泛應用。但由于N₂H₄與HNO₂反應產生的疊氮酸可能會引起爆炸,因此N₂H₄的使用受到限制,從而限制了Purex流程的工藝改進。?

國外對乙醛肟進行了研究,它可快速還原Pu(Ⅳ),并可同時清除亞硝酸,不再需額外的支持還原劑,但通過對其應用研究,也顯露出一些問題,如將Pu從有機相反萃到水相時產生界面污物。?

在2010年第44卷第2期《核化學與放射化學》公開的《甲醛肟與Pu(Ⅳ)的還原動力學》和2010年第32卷第1期《核化學與放射化學》公開的《甲醛肟與HNO₂氧化還原反應動力學》中分別公開了甲醛肟與Pu(Ⅳ)及?HNO₂反應動力學基礎性研究，得到了一些工藝條件，但是其公開的工藝條件并不適用于鈾、钚分離的實際操作工藝，文獻中并未給出其在Purex流程中鈾、钚分離工藝中實際應用的工藝條件。?

發明內容

（一）發明目的

根據現有技術中存在的問題，本發明提出了Purex流程中鈾、钚分離工藝，該工藝利用甲醛肟作為還原劑，钚回收率高、鈾中去钚及钚中去鈾的凈化系數大。

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（二）技術方案

為了解決現有技術中所存在的問題，本發明是通過以下技術方案實現的：

Purex流程中鈾、钚分離工藝，該工藝是利用還原劑1BX和補充萃取劑1BS將1BF料液中的Pu(Ⅳ)還原成Pu(Ⅲ)，使钚進入水相而鈾保留在有機相，實現鈾钚的分離，關鍵在于，所用的還原劑為甲醛肟。該還原劑可快速還原Pu(Ⅳ)，并能快速和HNO₂反應可同時作為鈾钚分離中的支持還原劑，無需外加其它還原支持劑。

所述的還原劑1BX的組成為：0.1~0.2mol/L的甲醛肟、0.35~0.5mol/L的NO₃^-及0.35~0.5mol/L的H⁺；1BF:1BX的流比為1~4,1BF:1BS的流比為4~6。?

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（三）有益效果

本發明提供的Purex流程中鈾、钚分離工藝，首次在鈾、钚分離工藝中實際應用，具有的有益效果為：（1）采用甲醛肟作為還原劑，該還原劑絡合能力和還原能力強，并且在酸性體系下穩定不易酸解；（2）無需外加支持還原劑，節約了成本。由于甲醛肟快速還原Pu(Ⅳ)，并能快速和HNO₂反應可同時作為鈾钚分離中的支持還原劑，無需外加其它還原支持劑；（3）不產生界面污物；（4）采用1BF:1BX的流比為1~4,1BF:1BS的流比為4~6，使钚收率大于99.9%的前提下，鈾中去钚分離系數>5*10³,钚中去鈾的分離系數大于10⁴。

具體實施方式

下面結合具體實施方式對本發明作進一步闡述。?

實施例1