[發明專利]氮摻雜石墨烯的制備方法

有效

• 申請號: 201210084436.4
• 申請日: 2012-03-27
• 公開（公告）號: CN103359709A
• 公開（公告）日: 2013-10-23
• 發明（設計）人: 周明杰;鐘輝;王要兵
• 申請（專利權）人: 海洋王照明科技股份有限公司;深圳市海洋王照明技術有限公司
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04
• 代理公司: 廣州華進聯合專利商標代理有限公司 44224
• 代理人: 何平

【技術領域】

本發明涉及一種氮摻雜石墨烯的制備方法。

【背景技術】

石墨烯具有二維單分子層結構(厚度僅為0.335nm)，且具有優異的導電性能、高的理論比表面積、良好的機械性能和柔韌性等優點，一經問世就受到很多行業的廣泛關注，具有廣闊的應用前景。石墨烯用于儲能領域是目前發展的一個重點，如石墨烯用作于超級電容器和鋰離子電池電極材料。然而，由于超級電容器和鋰離子電池對儲能電極材料有一定的要求，特別對于超級電容器電極材料，比表面積越高，儲能性能越好；對于鋰離子電池材料，雖然不要求很高的比表面積，但具有一定比表面積(如700m²/g～1000m²/g)對其儲能性能也有非常大的提高。雖然石墨烯的理論比表面積達到2630m²/g，但由于在石墨烯材料中，石墨烯片之間相互堆疊，使得比表面積大大下降，目前文獻報道的最高比表面積為600m²/g，這對大大限制了石墨烯在超級電容器和鋰離子電池電極材料上的應用前景。

【發明內容】

基于此，有必要提供一種比表面積較高的氮摻雜石墨烯的制備方法。

一種氮摻雜石墨烯的制備方法，包括如下步驟：

將氧化石墨分散于去離子水中，進行超聲處理，然后抽濾，烘干，得到氧化石墨烯；

將所述氧化石墨烯與二氧化硅依次加入去離子水中，攪拌2小時，過濾，烘干，得到氧化石墨烯/二氧化硅混合物；

將所述氧化石墨烯/二氧化硅混合物置于惰性氣體與氨氣的混合氣體氛圍下，以10℃/分鐘的升溫速率加熱至800℃，保溫30分鐘，冷卻至室溫，得到氮摻雜石墨烯/二氧化硅混合物；及

將所述氮摻雜石墨烯/二氧化硅混合物加入到氫氟酸溶液中，攪拌12小時，真空抽濾，洗滌，烘干，得到氮摻雜石墨烯。

在一個實施例中，氧化石墨的制備方法，步驟如下：

將石墨加入濃硫酸和濃硝酸的混合溶液中，在冰水混合浴中攪拌，之后再往混合溶液中加入高錳酸鉀，對石墨進行氧化，接著將混合溶液加熱至70～95℃保溫，對石墨進一步進行氧化，最后加入過氧化氫除去高錳酸鉀，抽濾，用稀鹽酸和去離子水對固體物進行反復洗滌，干燥，得到氧化石墨。

在一個實施例中，所述濃硫酸與濃硝酸的體積比為90～95∶20～30；所述石墨和高錳酸鉀的質量比為1∶3～10。

在一個實施例中，所述氧化石墨烯與所述二氧化硅的質量比為1∶0.05～0.2。

在一個實施例中，所述二氧化硅為納米二氧化硅微球。

在一個實施例中，所述石墨為純度為99.5％的石墨。

在一個實施例中，所述超聲處理的超聲功率為500～800W，時間為1～2小時。

在一個實施例中，所述惰性氣體與氨氣的流量均為150～400ml/分鐘。

在一個實施例中，所述惰性氣體為氬氣。

在一個實施例中，將每克氮摻雜石墨烯/二氧化硅混合物加入到2～4ml的氫氟酸溶液中。

上述制備方法利用氧化熱還原法，通過在制備的過程中引入二氧化硅微球和在熱還原過程中引入氮源，來制備高比表面積石墨烯材料。

【附圖說明】

圖1為一實施方式的氮摻雜石墨烯的制備方法流程圖；

圖2為實施例1制備的氮摻雜石墨烯利用BET測控儀得出的吸附-脫附等溫曲線圖。

【具體實施方式】

為使本發明的上述目的、特征和優點能夠更加明顯易懂，下面結合附圖對本發明的具體實施方式做詳細的說明。在下面的描述中闡述了很多具體細節以便于充分理解本發明。但是本發明能夠以很多不同于在此描述的其它方式來實施，本領域技術人員可以在不違背本發明內涵的情況下做類似改進，因此本發明不受下面公開的具體實施的限制。

請參閱圖1，一實施方式的氮摻雜石墨烯的制備方法包括如下步驟。

步驟S101，制備氧化石墨。

以石墨為原料，優選的，可以用純度為99.5％的石墨為原料，將石墨加入濃硫酸和濃硝酸的混合溶液中，在冰水混合浴中攪拌，之后再往混合溶液中加入高錳酸鉀，對石墨進行氧化，接著將混合溶液加熱至70～95℃保溫，對石墨進一步進行氧化，最后加入過氧化氫除去高錳酸鉀，抽濾，用稀鹽酸和去離子水對固體物進行反復洗滌，干燥，得到氧化石墨。所述濃硫酸與濃硝酸的體積比為90～95∶20～30；所述石墨和高錳酸鉀的質量比為1∶3～10。

步驟S102，將氧化石墨分散于去離子水中，進行超聲處理，然后抽濾，烘干，得到氧化石墨烯。