[發(fā)明專利]燃料電池用電極催化劑的制造方法、過渡金屬碳氮氧化物的制造方法、燃料電池用電極催化劑和其用途

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201180008291.3
• 申請日: 2011-02-09
• 公開（公告）號: CN102754260A
• 公開（公告）日: 2012-10-24
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 李建燦;今田涼子;堀北雅揮;俞春福;脅坂安顯;太田健一郎;門田隆二;市岡和德;佐藤孝志;今井卓也
• 申請（專利權(quán)）人: 昭和電工株式會社
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;B01J27/24;B01J37/04;B01J37/08;C01B21/076;C01B21/082;H01M4/90;H01M8/10
• 代理公司: 北京市中咨律師事務(wù)所 11247
• 代理人: 李照明;段承恩

1.一種燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，包含以下工序1~工序3，

工序1：至少將含過渡金屬的化合物、含氮的有機化合物和溶劑混合，從而得到催化劑前體溶液，

工序2：從所述催化劑前體溶液中除去溶劑，

工序3：將工序2中得到的固體成分殘渣在500～1100℃的溫度下進行熱處理，從而得到電極催化劑，

其中，所述含過渡金屬的化合物的一部分或全部是，作為過渡金屬元素含有選自周期表IVB族和VB族元素中的至少1種過渡金屬元素M1的化合物。

2.如權(quán)利要求1所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述過渡金屬元素M1為選自鈦、鋯、鈮和鉭中的至少1種。

3.如權(quán)利要求1或2所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，在所述工序1中，將所述含過渡金屬的化合物的溶液和所述含氮的有機化合物進行混合。

4.如權(quán)利要求1～3的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述含氮的有機化合物是能夠與所述含過渡金屬的化合物中的過渡金屬一起形成螯合物的化合物。

5.如權(quán)利要求1～4的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，在所述工序1中，還進一步混合由具有二酮結(jié)構(gòu)的化合物形成的沉淀抑制劑。

6.如權(quán)利要求5所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，在所述工序1中，將所述含過渡金屬的化合物的溶液和所述沉淀抑制劑進行混合，然后混合所述含氮的有機化合物。

7.如權(quán)利要求1～6的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述含過渡金屬的化合物的一部分是，作為過渡金屬元素含有選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種過渡金屬元素M2的化合物。

8.如權(quán)利要求1～7的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述含過渡金屬的化合物為選自金屬硝酸鹽、金屬有機酸鹽、金屬氯氧化物、金屬醇鹽、金屬鹵化物、金屬高氯酸鹽和金屬次氯酸鹽中的1種以上。

9.如權(quán)利要求1～8的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述含氮的有機化合物的分子中具有選自氨基、氰基、酰亞胺基、亞胺基、硝基、酰胺基、疊氮基、氮丙啶基、偶氮基、異氰酸酯基、異硫氰酸酯基、肟基、重氮基、亞硝基、以及吡咯環(huán)、卟啉環(huán)、咪唑環(huán)、吡啶環(huán)、嘧啶環(huán)、和吡嗪環(huán)中的1種以上。

10.如權(quán)利要求1～9的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述含氮的有機化合物的分子中具有選自羥基、羧基、醛基、酰鹵基、磺基、磷酸基、酮基、醚基和酯基中的1種以上。

11.如權(quán)利要求1～10的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，在所述工序3中，將所述固體成分殘渣在含有0.01~10體積％氫氣的氣氛中熱處理。

12.如權(quán)利要求1～11的任一項所述的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，所述工序3是以下工序：將工序2中得到的固體成分殘渣在500～1100℃的溫度下熱處理，將得到的熱處理物粉碎，得到電極催化劑。

13.一種燃料電池用電極催化劑，其特征在于，是通過權(quán)利要求1～12的任一項所述的制造方法得到的燃料電池用電極催化劑，構(gòu)成該催化劑的過渡金屬元素、碳、氮和氧的原子數(shù)之比、即過渡金屬元素：碳：氮：氧為1：x：y：z，其中，0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。

14.一種燃料電池用電極催化劑，其特征在于，是通過權(quán)利要求7所述的制造方法得到的燃料電池用電極催化劑，構(gòu)成該催化劑的過渡金屬元素M1、過渡金屬元素M2、碳、氮和氧的原子數(shù)之比、即過渡金屬元素M1：過渡金屬元素M2：碳：氮：氧為(1-a)：a：x：y：z，其中，0＜a≤0.5，0＜x≤7，0＜y≤2，0＜z≤3。

15.一種過渡金屬碳氮氧化物的制造方法，其特征在于，將含氮的有機化合物和分子中含氧的過渡金屬化合物的混合物在500~1000℃的溫度下進行熱處理。