[發明專利]一種活性炭負載稀土金屬氧化物還原脫硝催化劑、制備方法及其應用

無效

• 申請號: 201110445415.6
• 申請日: 2011-12-27
• 公開（公告）號: CN102527369A
• 公開（公告）日: 2012-07-04
• 發明（設計）人: 項學敏;石繁;宇娜娜;王刃;鄭園園;周集體
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J23/10
• 分類號: B01J23/10;B01D53/90;B01D53/56
• 代理公司: 大連東方專利代理有限責任公司 21212
• 代理人: 賈漢生

技術領域

本發明屬于大氣污染治理技術領域，涉及一種活性炭負載稀土金屬氧化物還原脫硝催化劑、制備方法及其應用。

背景技術

近年來NO_X已成為火電廠排放污染物中繼SO₂之后的一大焦點，其危害主要包括誘發光化學煙霧、酸雨、臭氧空洞、引起溫室效應等。我國NO_X的工業源排放情況十分嚴重，這些排放源集中分布在城市以及工業密集區域，排放口低，NO_X濃度很高，潛在危害性大。繼SO₂之后，環保部“十二五”期間將NO_X也納入總量控制，制定了具體的減排目標。

目前煙氣脫硝技術主要有選擇性催化還原法(SCR法)、非選擇性催化還原法和吸附法。SCR法具有反應溫度低、凈化率高，工藝設備緊湊、運行可靠，還原后的氮氣放空、無二次污染等優點。但SCR法的催化劑制備工藝復雜，使用成本高；脫硝反應系統中未反應的NH₃會和煙氣中的SO₂反應，生成易腐蝕和堵塞設備的(NH₄)₂SO₄和NH₄HSO₄，降低了氨的利用率，加劇了設備腐蝕；另外，還原劑氨的運輸和使用成本高、存在安全隱患，阻礙了SCR技術的廣泛應用。非選擇性催化還原法常用的還原劑通常為CO、H₂、丙烷等，其脫硝率很高，但還原劑本身不易運輸和儲存，存在安全隱患。吸附法操作簡單、易于控制，但常用的吸附劑吸附容量小，用量大，設備龐大，投資成本高。

活性炭(Ac)獨特的化學性質使其在適宜的反應條件下表現出良好的脫硝性能，與SCR法相比，材料來源豐富、使用時操作方便、安全隱患低、運輸方便。稀土金屬作為有色金屬的一種，具有一系列特殊性能，如對碳和氧具有極強的化學親和力、較好的抗熱性能等，這可能使其對C-NO反應有特殊的催化效果。活性炭很早就用于煙氣脫硝的研究，但多集中在單純的低溫吸附脫硝或單純作為催化劑載體(需額外添加還原劑)，活性炭負載稀土金屬作為催化劑載體和還原劑的報道相對較少。

CN1597095A涉及一種用于脫除煙氣氮氧化物的催化劑，該催化劑組成為90～99.9％的活性炭和0.1～10％的五氧化二釩，采用等體積浸漬法，經浸漬、干燥、煅燒和氧化制得。該發明在氨存在條件下有較高的氮氧化物脫除率，能夠克服煙氣中粉塵堵塞問題，床層壓降小，適合工業化應用。但使用NH₃作還原劑，設備投資和運輸成本高，運行安全隱患高。

汪小蕾等人(汪小蕾，樸桂林，謝浩，趙曉媛.活性炭選擇性催化還原NO_X[J]，東南大學學報，2011(41)：145-149)采用活性炭作催化劑，NH₃為還原劑，進行了活性炭脫硝機理的實驗研究，結果表明，其脫硝效率僅為50～88％，效率低，脫除率不穩定，且用氨作為還原劑。

楚英豪等人(楚英豪，劉超，宋鵬，尹華強，郭家秀.制備條件對Ce/Ac催化劑低溫C₃H₆選擇性催化還原NO的影響[J]，四川大學學報，2011(43)：160-164.)采用浸漬法制備了一系列的Ce/Ac催化劑，以C₃H₆為還原劑，在270℃到330℃的溫度區間內，脫硝效率為70％。相比其他非選擇性催化還原方法，該催化劑工作溫度有所降低，但催化劑的制備過程需要在氮氣保護下進行高溫焙燒，能耗高，而且采用甲烷為還原劑，成本高。