[發明專利]CeO2基活性材料在兩步熱化學循環分解H2O和/或CO2中的應用無效
| 申請號： | 201110435857.2 | 申請日： | 2011-12-22 |
| 公開（公告）號： | CN103172021A | 公開（公告）日： | 2013-06-26 |
| 發明（設計）人： | 李燦;蔣青青;蔣宗軒;周桂林 | 申請（專利權）人： | 中國科學院大連化學物理研究所 |
| 主分類號： | C01B3/04 | 分類號： | C01B3/04;C01B31/18 |
| 代理公司： | 沈陽科苑專利商標代理有限公司 21002 | 代理人： | 馬馳 |
| 地址： | 116023 *** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | ceo sub 活性 材料 熱化學 循環 分解 co 中的 應用 | ||
1.CeO2基活性材料在兩步熱化學循環分解H2O和/或CO2中的應用，其特征在于：
所述活性材料為M離子摻入CeO2中形成的納米固溶體CexM1-xO2-δ，x＝1-0.75，δ＝0-0.1，M＝La3+、Y3+、Sm3+、Zr4+中一種或二種以上。
2.按照權利要求1所述的應用，其特征在于：
當M＝La3+、Y3+、Sm3+中一種或二種以上時，CexM1-xO2-δ固溶體中，x＝0.85至小于1，δ＝0-0.1；
當M＝Zr4+時，CexM1-xO2固溶體中，x＝0.75至小于1。
3.按照權利要求1或2所述的應用，其特征在于：
該反應由以下兩步組成：
a：CexM1-xO2-δ在高溫Ar氣氛中還原脫出氧氣，反應溫度為1400-1500℃；
b：含有大量氧空位的活性材料與H2O和/或CO2反應生成H2和/或CO，反應溫度為700-1200℃。
4.按照權利要求3所述的應用，其特征在于：
反應是在固定床反應器內進行的，
步驟a中：恒溫處理40min，Ar氣流速為100ml/min。
5.按照權利要求3所述的應用，其特征在于：
步驟b中：
當采用H2O進行反應時，水蒸氣儲罐的溫度為100℃，輸送水蒸氣的管線恒溫在120℃，以Ar氣為載氣，Ar氣流速為400ml/min，水蒸氣與Ar氣體比為1∶1；
當采用CO2進行反應時，CO2直接通入到反應管內，CO2氣體流速為200-600ml/min。
6.按照權利要求4所述的應用，其特征在于：
所述固定床反應器的結構為：包括一剛玉管，剛玉管內設有一上端開口、底部帶孔的剛玉坩堝，剛玉坩堝下方設有一支撐剛玉管，剛玉坩堝通過其下方的支撐剛玉管于剛玉管內定位，剛玉坩堝的內部底端孔的上方設有石英棉，于石英棉上剛玉坩堝內裝填有活性材料。
7.按照權利要求1或2所述的應用，其特征在于：所述納米固溶體的粒子尺寸在10-20nm之間。
8.按照權利要求2所述的應用，其特征在于：
所述納米固溶體按照如下制備方法進行：
a：按所需比例稱取5.4822(NH4)2Ce(NO3)6，或5.4822-4.660g(NH4)2Ce(NO3)6、以及0.2165-0.6498g?La(NO3)3.6H2O、0.1915-0.5745gY(NO3)3.6H2O、0.1682-0.5046g?Sm(NO3)3.6H2O中的一種或二種以上，溶解于75ml去離子水中，室溫攪拌30min之后，加入3.1ml(30mmol)二乙烯三胺DETA(H2NCH2CH2NHCH2CH2NH2)，繼續攪拌30min之后，倒入100ml容量的水熱釜中，200℃條件下處理24h；冷卻后，離心，干燥，600℃條件下焙燒4h；
或，b：按所需比例稱取5.4822g?(NH4)2Ce(NO3)6，或5.4822g-4.1117g(NH4)2Ce(NO3)6和0.3392g-0.8481g?Zr(NO3)4·5H2O，溶解于75ml去離子水中，室溫攪拌30min之后，加入2.5224g(20mmol)三聚氰胺，繼續攪拌2h之后，倒入100ml容量的水熱釜中，200℃條件下處理24h；冷卻后，離心，干燥，600℃條件下焙燒4h。
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