[發明專利]一種甲烷催化燃燒固溶體催化劑及其制備方法

無效

• 申請號: 201110392251.5
• 申請日: 2011-12-01
• 公開（公告）號: CN103131489A
• 公開（公告）日: 2013-06-05
• 發明（設計）人: 鄒娟珍;姚煒;周潔;劉洋;張豪杰;何丹農
• 申請（專利權）人: 上海納米技術及應用國家工程研究中心有限公司
• 主分類號: C10L3/00
• 分類號: C10L3/00;C10L10/00;B01J23/89;B01J35/02
• 代理公司: 上海東方易知識產權事務所 31121
• 代理人: 唐莉莎

技術領域

本發明涉及一種催化劑及其制備方法，特別是涉及一種甲烷催化燃燒固溶體催化劑及其制備方法。

背景技術

目前，制備固溶體的方法主要有共沉淀法、溶膠-凝膠法、微乳液法和高能球磨法等。其中共沉淀法具有工藝簡單，產品均一性好和易于實現工業化等的優點，是制備固溶體最常用的一種方法。?

文獻公開了以尿素為沉淀劑采用共沉淀法制備鈰鋯固溶體。它的制法是將含鈰鋯硝酸鹽或氯化物的混合溶液與尿素溶液在室溫下反應10～60min，然后在100℃下保持回流狀態20～50h，冷卻至室溫后，靜置陳化2～12h，再將所制得到的沉淀物經過濾，洗滌和干燥后在500℃下焙燒制得比表面積為104～120m²/g的鈰鋯固溶體。

文獻公開了采用共沉淀-高壓水熱聯合法制備鈰鋯固溶體。它通過將共沉淀所得到的前驅體進行高壓水熱處理，來制備鈰鋯固溶體。它通過將共沉淀所得到的前驅體進行高壓水熱處理，來制備高比表面及高熱穩定性能的鈰鋯固溶體。水熱處理的溫度為100～220℃，壓力為5～30大氣壓，時間為120～360min。由該方法制得的經500℃焙燒的鈰鋯固溶體，其比表面積為99.6～132.1m²/g。

文獻公開了采用共沉淀法-微波照射聯合法制備鈰鋯固溶體。它的具體制備方法是將鈰鹽和鋯鹽按一定比例溶解于去離子水中形成鈰鋯混合溶液；將0.1～2M的堿溶液倒入三口燒瓶中，然后向三口燒瓶中滴加上述的鈰鋯混合溶液，滴加終點時的PH值為8～11；將所得到的沉淀混合液放入微波爐內微波照射3～60min，功率為100～1200W；再將所得到的沉淀混合液經抽濾、洗滌后干燥，再置于馬弗爐中在400～900℃下焙燒，其表面積為170～185?m²/g。

由此可見，上述幾種用于固溶體的制備方法，都存在明顯的缺點，例如制備時間長，設備要求較高或者制備的圖溶體比表面積較小等。

發明內容

本發明的目的是針對現有技術的不足，擬設計一種甲烷催化燃燒的固溶體催化劑及其制備方法。該材料具有對甲烷效率高、催化溫度相對較低、成本低等特點。

本發明提供一種甲烷催化燃燒固溶體催化劑，其特征在于，所述催化劑的組分和質量百分比為：鐵鈰復合氧化物為主體，其中鐵含量5%～10%，鈰含量為90%～95%；以銀為活性組分，其占總催化劑百分含量為0.2%～3%。

本發明提供一種甲烷催化燃燒固溶體催化劑的制備方法，其特征在于包括以下步驟：

（1）共沉淀法制備三氧化二鐵/氧化鈰(Fe₂O₃/CeO₂)載體：將硝酸鐵（Fe(NO₃)₃）與硝酸鈰（Ce(NO₃)₃）溶于去離子水中攪拌均勻，制成溶液（I），取碳酸氫氨或碳酸氨溶于水制成溶液（Ⅱ），將溶液（I）與溶液（Ⅱ）混合，進行化學反應；反應進行30～60分鐘后，向此溶液中緩慢滴加氨水進行沉淀使PH值在7～8之間，老化過濾得濾餅，濾餅經干燥焙燒后即得催化劑所用載體；

（2）配置硝酸銀（AgNO₃）溶液，將步驟（1）制好的催化劑載體浸漬于硝酸銀溶液上，靜置后干燥，經焙燒制得催化劑成品。

步驟（1）中所述鐵含量為5%～10%，鈰含量為90%～95%。

步驟（2）中所述銀含量占總催化劑的0.2%～3%。

步驟（2）中所述浸漬為等體積浸漬。

步驟（2）中所述靜置時間為2～3小時。

所述焙燒溫度為500～600℃，焙燒時間3小時。

催化劑（40-60）目顆粒在固定床微型反應裝置上考察對甲烷的催化燃燒活性。固定床微型反應裝置的反應管直徑為6mm,催化劑裝填量為1300mg，原料氣組成為V（甲烷）：V（空氣）=1:99，空速18000m³/h?？刂品磻獪囟鹊臒犭婑钣谑⒐軆却呋瘎┐矊又行奈恢谩７磻拔唇浫魏晤A處理。每個溫度點反應30min，使催化劑活性達到穩定，分貝取反應前后的氣體，用氣象色譜進行定量分析。以下實施案例均按照該方法進行性能評價。

具體實施方式

下面對本發明的實施案例作詳細說明：本實施例在以本發明技術方案為前提下進行實施，給出了詳細的實施方式和具體的操作過程，但本發明的保護范圍不限于下述的實施例。

實施例1：