[發明專利]一種納米全硅分子篩及其制備方法與應用

有效

• 申請號: 201110275232.4
• 申請日: 2011-09-16
• 公開（公告）號: CN102432032A
• 公開（公告）日: 2012-05-02
• 發明（設計）人: 尹雙鳳;鄧益強
• 申請（專利權）人: 湖南大學
• 主分類號: C01B39/08
• 分類號: C01B39/08;B01J29/06;C07D223/10;C07D201/04
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

1.一種納米全硅分子篩，其原料包括：四丙基氫氧化銨、硅源、水、氨基酸，其中所述硅源∶四丙基氫氧化銨∶水的摩爾比例為1∶[0.05-0.50]∶[15-65]，所述氨基酸的用量為硅源質量的0.5-5％，其中硅源的摩爾數與質量數以二氧化硅計。

2.根據權利要求1所述的納米全硅分子篩，其特征在于，所述硅源是選自硅膠、硅溶膠或有機硅酸酯中的一種或幾種。

3.根據權利要求2所述的納米全硅分子篩，其特征在于，所述有機硅酸酯是通式為(OR1)4Si的硅酸酯，其中R1為1-4個碳原子的烷基。

4.根據權利要求3所述的制備納米全硅分子篩的方法，其特征在于，所述硅酸酯是硅酸四乙酯。

5.根據權利要求1所述的納米全硅分子篩，其特征在于，所述氨基酸是選自賴氨酸、組氨酸、谷氨酸、精氨酸、丙氨酸或亮氨酸中的一種或幾種。

6.權利要求1-5任意一項所述的納米全硅分子篩的制備方法，包含以下步驟：

S1按預先確定的配比取四丙基氫氧化銨、硅源和水混合均勻，制得凝膠；

S2向凝膠中加入氨基酸，充分攪拌，并在25-120℃下動態老化6-72h；

S3將老化液置于高壓釜中并在100-180℃晶化1-7天后，過濾、洗滌、干燥和焙燒，即得。

7.根據權利要求6所述的納米全硅分子篩的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中，將加入了氨基酸的凝膠在40-100℃動態老化12-48h。

8.根據權利要求6所述的納米全硅分子篩的制備方法，其特征在于，所述步驟S3中，將老化液置于高壓釜中并在120-180℃晶化2-4天。

9.權利要求1所述的納米全硅分子篩在環己酮肟氣相貝克曼重排反應中的應用。

10.根據權利要求9所述的納米全硅分子篩在環己酮肟氣相貝克曼重排反應中的應用，其特征在于，所述的納米全硅分子篩在環己酮肟氣相貝克曼重排反應中，在空速WHSV＝8h-1，反應溫度370℃的操作條件下，以乙醇為溶劑反應6h，環己酮肟轉化率＞99％，己內酰胺選擇性＞96％。在空速為WHSV＝4.0h-1，維持環己酮肟轉化率不低于99％和己內酰胺選擇性不低于96％的反應時間可超過100小時；而且失活后的催化劑經過焙燒再生可以多次利用，累積反應時間超過1000小時。