[發(fā)明專利]復(fù)合多金屬氧化物催化劑及其制備方法有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201110265250.4 | 申請日： | 2011-09-08 |
| 公開（公告）號： | CN102989480A | 公開（公告）日： | 2013-03-27 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 王學(xué)麗;葛漢青;劉肖飛;耿占杰;南洋;蔣滿俐;李燕;高冬梅;陳紅;李平智;蔡小霞;常曉昕;林宏;景志剛 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國石油天然氣股份有限公司 |
| 主分類號： | B01J23/888 | 分類號： | B01J23/888;B01J23/889;C07C57/055;C07C51/235 |
| 代理公司： | 北京市中實(shí)友知識產(chǎn)權(quán)代理有限責(zé)任公司 11013 | 代理人： | 張茵 |
| 地址： | 100007 北京市*** | 國省代碼： | 北京;11 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 復(fù)合 金屬 氧化物 催化劑 及其 制備 方法 | ||
1.一種復(fù)合多金屬氧化物催化劑，其特征在于該催化劑的主要組成由下面
通式(I)表示MoaVbWcNidAeBfSigOx????(I)
其中：Mo是鉬，V是釩，W是鎢，Ni是鎳，A是選自銅、鈷、錳中的至少一種元素；B是選自鋯、鍶、鑭、鎂和鈦中的至少一種元素；Si是硅，硅是加入的載體，O是氧；a、b、c、d、e、f、g分別表示各元素原子比，其中當(dāng)a＝12為基準(zhǔn)時，b是3～10的一個數(shù)，c是0.5～5的一個數(shù)，d是1～5的一個數(shù)，e是0～3的一個數(shù)，f是0～3的一個數(shù)，g是0.5～30的一個數(shù)，x是由各氧化物的氧決定的數(shù)值，所述的復(fù)合多金屬氧化物催化劑具有內(nèi)外雙層結(jié)構(gòu)，外層二氧化硅、氧化鋁或碳化硅中的一種或多種的總含量比內(nèi)層母體的高，以摩爾百分含量計(jì)，催化劑外層各元素含量濃度比內(nèi)層母體低。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于b是3～7的一個數(shù)。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于c是1～3的一個數(shù)。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于d是1.5～3的一個數(shù)。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述催化劑，其特征在于A是銅，催化劑的組成由(II)表示MoaVbWcNidCueBfSigOx(II)其中e是0.1～2的一個數(shù)。
6.根據(jù)權(quán)利要求5所述催化劑，其特征在于B是鍶和/或鑭，其中f是0.05～2的一個數(shù)。
7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于為催化劑復(fù)層結(jié)構(gòu)，以摩爾百分含量計(jì)，外層各元素含量比內(nèi)層該元素含量低0.5～30％。
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于催化劑外層各元素含量比相鄰內(nèi)層該元素含量低0.5～10％。
9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于A是選自銅、鈷、錳中的至少一種元素；B是選自鋯、鍶、鎂和鈦中的至少一種元素；催化劑組成通式(I)中e是0.1～2的一個數(shù)，f是0.05～2的一個數(shù)。
10.根據(jù)權(quán)利要求1～9任一項(xiàng)所述的催化劑的制備方法，其特征在于包括如下步驟：
首先，制備催化劑內(nèi)層母體：
將含有Mo、V、W、Ni的化合物及通式(I)中AeBf的涉及的各元素組分化合物溶解并混合均勻，進(jìn)行共沉淀后形成內(nèi)層母體漿液，烘干，成型，焙燒得催化劑內(nèi)層母體；
其次，按照制備催化劑內(nèi)層母體漿液的方法制備外層催化劑漿液，外層催化劑漿液制備過程中添加二氧化硅、氧化鋁、碳化硅等物質(zhì)的一種或多種；
最后，將制備的外層催化劑依次涂覆于催化劑內(nèi)層母體上，經(jīng)焙燒后得成品催化劑。
11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的催化劑的制備方法，其特征在于內(nèi)層母體在成型后及外層在涂覆后在300～480℃下焙燒3～10h，采用開放式焙燒或封閉式焙燒，焙燒氣氛為氦氣、氮?dú)饣驓鍤狻?/p>
12.如計(jì)權(quán)利要求10所述的催化劑的制備方法，其特征在于所述的催化劑進(jìn)行涂覆時使用粘結(jié)劑，粘結(jié)劑選自水、硅溶膠、鋁溶膠中的一種或幾種。
13.如權(quán)利要求10所述的催化劑的制備方法，其特征在于所述的催化劑進(jìn)行涂覆時使用粘結(jié)劑，粘結(jié)劑選自醇類或醚類中的一種或幾種。
14.如權(quán)利要求1～9任一項(xiàng)所述的催化劑，其特征在于在各層催化劑中添加玻璃纖維、石墨、陶瓷或晶須中一種或多種。
15.一種多金屬氧化物催化劑，其特征在于催化劑主要組成由下式(III)表示：MoaVbNicCudNbeSrfMgNhSiiOx(III)，其中：Mo是鉬，V是釩，Ni是鎳，Cu是銅，Nb是鈮，Sr是鍶，M是選自鈷、鐵、錳中的至少一種元素；N是選自鋅、鑭、鎂和硼中的至少一種元素；O是氧；Si是硅，硅是加入的載體，a、b、c、d、e、f、g、h、i分別表示各元素原子比，其中當(dāng)a＝12為基準(zhǔn)時，b是3～8的一個數(shù)，c是0.5～6的一個數(shù)，d是0.5～3的一個數(shù)，e是0.05～2的一個數(shù)，f是0.05～1.5的一個數(shù)，g是0.05～2的一個數(shù)，h是0.05～1.5的一個數(shù)，i是0.5～10的一個數(shù)，x是由各氧化物的氧決定的數(shù)值，所述的復(fù)合多金屬氧化物催化劑具有內(nèi)外雙層結(jié)構(gòu)，每層催化劑主要組成相同，但二氧化硅、氧化鋁或碳化硅中的一種或多種的總含量不同，外層二氧化硅、氧化鋁或碳化硅中的一種或多種的總含量比內(nèi)層母體的高，以摩爾百分含量計(jì)，催化劑外層各元素含量濃度比內(nèi)層母體低，以摩爾百分含量計(jì)，外層各元素含量比內(nèi)層該元素含量低0.5～30％。
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