[發明專利]一種氮氧化物熒光粉及其制備方法和應用

無效

• 申請號: 201110157772.2
• 申請日: 2011-06-13
• 公開（公告）號: CN102321478A
• 公開（公告）日: 2012-01-18
• 發明（設計）人: 張家驊;劉永福;張霞;郝振東
• 申請（專利權）人: 中國科學院長春光學精密機械與物理研究所
• 主分類號: C09K11/79
• 分類號: C09K11/79;H01L33/50
• 代理公司: 長春菁華專利商標代理事務所 22210
• 代理人: 陶尊新

技術領域

本發明涉及發光技術領域中的一種熒光材料，尤其涉及一種氮氧化物熒光粉及其制備方法和應用。

背景技術

白光LED(Light?Emitting?Diode)具有無毒、高效節能、壽命長、全固態、工作電壓低、抗震性及安全性好等諸多優點，可被廣泛地應用在照明和顯示領域。其取代傳統的白熾燈和熒光燈而作為新一代照明光源具有深遠的意義。

實現白光LED普遍而簡單的方法是在藍光LED芯片上涂覆可被藍光激發而發射黃光的熒光粉。目前，廣泛應用在商業化白光LED上的黃色熒光粉主要是YAG釔鋁石榴石，其化學式為Y₃Al₅O₁₂:Ce³⁺，(參見美國專利5,998,925和歐洲專利862,794)。這種熒光粉制作的白光LED具有很高的流明效率，然而，由于其發射光譜中缺少紅光成分，從而導致合成的白光LED的顯色指數偏低，色溫偏高。這就限制了白光LED在低色溫、暖白光照明領域的應用。為了獲得高顯色性，低色溫的暖白光LED，人們提出通過綠色和紅色熒光粉混合的方法制作白光LED。這種熒光粉混合的方法存在著不同熒光粉之間再吸收，從而導致整體發光效率較低。同時制作的白光LED的發射光譜隨著驅動電流的變化而變化。

近年來，氮化物以及氮氧化物熒光粉由于其優越的熱穩定和化學穩定特性，較寬的激發和發射光譜以及高的流明效率引起人們的廣泛關注。日本研究人員發明的黃色熒光粉Ca-α-SiAlON:Eu²⁺和綠色熒光粉β-SiAlON:Eu²⁺已經應用到了白光LED上。然而，這些氮氧化物熒光粉的合成條件非常苛刻，通常需要在大于1700℃的高溫、高壓的條件下合成，或者采用在空氣中不易存放的金屬氮化物合成，制備較困難。美國研究人員報道了一種具有改善白光LED色彩品質的氧氮化物磷光體(美國專利US7,439,668和國際專利WO2006/094139)，然而這種氧氮化物磷光體的合成溫度(1600℃)也比較高。

發明內容

本發明的目的是為了解決現有技術中顯色指數偏低，合成溫度較高的問題，而提供的一種氮氧化物熒光粉及其制備方法和應用。

為了達到上述目的，本發明的采取的技術方案如下：

一種氮氧化物熒光粉，其特征是，材料化學式為：M₃(Ln_2-xCe_x)D₃O_12-6nN_4n，其中M代表Mg、Ca、Sr、Ba或Zn中的至少一種；Ln代表Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd或Lu中的至少一種；D代表Si、Ge、Sn、Ti、Zr或Hf中的至少一種；所述x的取值范圍為0.0001≤x≤0.4，n的取值范圍為0.01≤n≤1。

一種氮氧化物熒光粉的制備方法，該方法由以下步驟實現：

(1)以化學式為M₃(Ln_2-xCe_x)D₃O_12-6nN_4n中元素的氧化物、氟化物、氯化物、氮化物或相應的鹽類為原料，按摩爾比稱取，充分研磨混合均勻，獲得混合物樣品；所述M代表Mg、Ca、Sr、Ba或Zn中的至少一種；Ln代表Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd或Lu中的至少一種；D代表Si、Ge、Sn、Ti、Zr或Hf中的至少一種；所述x的取值范圍為0.0001≤x≤0.4，n的取值范圍為0.01≤n≤1；

(2)將步驟(1)獲得的混合物樣品置入坩堝中，在還原氣氛條件下，放入高溫爐中焙燒，獲得燒結體；所述混合物樣品的焙燒溫度為1200-1400℃，焙燒時間為4小時；

(3)將步驟(2)獲得的燒結體研磨后即得到所述的熒光粉。

所述的還原氣氛為一氧化碳或氫氣。

所述的高溫爐為馬弗爐或管式爐。

上述一種氮氧化物熒光粉在制備白光LED中的應用，是將所述的氮氧化物熒光粉與環氧樹脂按照質量比為0.2∶1的比例混合均勻，涂覆在藍光InGaN芯片上，封裝固化而制得白光LED。